区域大气汞排放清单建立与污染特征模拟

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为了更好的理解不同尺度大气汞人为源排放清单间的差异,深入了解排放估算方法以及方法的局限性,从而提高汞排放估算的精确度,本研究采用"自下而上"的方法建立了江苏省2010年0.05°×0.05°的高精度区域排放清单,并与全国和全球尺度清单进行详尽对比。同时为了加深对大气汞污染水平、特征和影响因素的认识,我们在南大仙林校区开展了为期一年的大气汞分形态在线观测,并利用CMAQ-Hg对苏南地区进行区域尺度污染特征模拟。本研究根据详尽的点源信息和实地测量数据估算出江苏省2010年大气汞排放量为39105Kg,其中Hg0,Hg2+,HgP比例为51%、47%以及2%;电厂、水泥、钢铁和其他工业燃煤是主要的排放源,占总排放量的90%。区域清单总汞排放估算结果比各类国家和全球排放清单 NJU、THU、BNU、AMAP/UNEP 以及 EDGARv4.tox2 分别高出 28%、7%、19%、22%以及70%。对于主要的排放源电厂、水泥、钢铁冶炼以及其他工业燃煤,不同尺度清单间的差异主要来源于煤炭含汞量、污染控制设备除汞效率以及活动水平等参数的不同。随着清单尺度的降低,Hg2+的比例逐渐升高,这主要是由于区域清单的水泥生产和钢铁冶炼以及垃圾焚烧三个排放部门采用了国内实测数据。大型点源信息的不同会导致不同清单的网格排放量差别较大,这种情况主要集中在点源密集的江苏南部和西北部。根据蒙特卡洛模型的模拟,区域清单的不确定性相比清单NJU有所减小,这主要是由于区域清单采用了详细的点源活动水平以及煤炭和原料含汞量等数据。2014年8月至2015年7月南京大学仙林校区元素态汞(GEM)、氧化态汞(RGM)以及颗粒态汞(PBM)的平均污染浓度(相对标准偏差)分别为3.85(45%)ng/m3、127.4(188%)pg/m3 和 43.0(274%)pg/m3。GEM、RGM 以及 PBM 春夏秋冬四个季节的污染浓度分别为:3.84、3.92、4.0、3.63 ng/m3,52.9、47.9、45.55、26.4 pg/m3 以及129.1、91.3、138.5、148.3 pg/m3。GEM、RGM 和 PBM 最主要的浓度区间分别为 3-4 ng/m3,10-20 pg/m3以及10-50 pg/m3,出现频率分别为31%、27%和36%。春秋冬三个季节GEM浓度在凌晨逐渐上升,这主要是由于高层大气中残留的高浓度汞通过气流垂直运动迁移到近地面。由于逆温现象,PBM浓度在凌晨4:00之后逐渐升高,白天降低。人为源排放和GEM的氧化导致RGM夏秋冬三个季节均呈现白天高夜晚低的昼夜变化模式。GEM浓度与CO、PM2.5以及S02具有同源性,浓度呈正相关。RGM夏季与03以及温度呈正相关,冬季与S02正相关性高于其他季节,预示着夏季RGM较多地来源于GEM的氧化而冬季受人为源排放影响更大。观测点受到区域传输以及局地排放的共同影响。江苏省南部以及上海地区是最重要的区域传输贡献地区。观测点周边的水泥厂对RGM高污染贡献较为明显。CMAQ-Hg小尺度模拟结果能较好的反应观测点GEM和PBM整体污染水平,但小时模拟浓度与观测值相关性较弱,模拟结果有待进一步改善。由于不同尺度清单的排放估算和空间分布不同,模拟得到的区域大气汞污染浓度水平和空间分布模式也存在相应的差异。
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