【摘 要】
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锂离子电池自首次商业化以来逐渐成为重要的储能装置。有机电解液具有较高的离子电导率,但由于其本身的易燃性导致电池存在一定的安全隐患。固体电解质具有电化学稳定性高、热稳定性好和优异的机械强度,用固体电解质代替有机可燃液体电解质的固态电池可从根本上解决安全问题。复合固体电解质结合了聚合物电解质/电极之间良好的界面接触和无机电解质较高的离子电导率,从而被广泛研究,但较低的离子迁移数和电化学稳定窗口制约了其
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锂离子电池自首次商业化以来逐渐成为重要的储能装置。有机电解液具有较高的离子电导率,但由于其本身的易燃性导致电池存在一定的安全隐患。固体电解质具有电化学稳定性高、热稳定性好和优异的机械强度,用固体电解质代替有机可燃液体电解质的固态电池可从根本上解决安全问题。复合固体电解质结合了聚合物电解质/电极之间良好的界面接触和无机电解质较高的离子电导率,从而被广泛研究,但较低的离子迁移数和电化学稳定窗口制约了其大规模应用。基于上述原因,我们引入离子液体聚合物作为电解质基体进行研究。利用聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）构筑固态电解质,同时将乙烯基离子液体（VBIm NTF2）与引发剂偶氮二异丁腈（AIBN）在电解质内部聚合。聚合物电解质IP21（IL:PVDF-HFP=2:1）的室温离子电导率为2.76×10-4S cm-1。为了进一步提高电解质的性能,加入了无机电解质粉末Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）,得到的复合电解质具有较高的室温离子电导率(9.26×10-4S cm-1)、较宽的电化学窗口（5.2 V）和较高的锂离子迁移数（0.57）,并具有优异的机械强度。为验证复合电解质的界面稳定性组装了Li/IPL21/Li对称电池,在25℃,0.1 m A cm-2的条件下稳定循环800 h。用该电解质膜组装的Li/IPL21/LFP固态电池在0.1 C的倍率下,放电比容量达到162.1 m A h g-1,0.5 C循环100圈的容量保持率为94.1%。同时也组装了软包电池,经过折叠和剪切后的电池依然能够点亮LED灯,这表明制备的IPL21电解质具有良好的安全性和可靠性。在此基础上,将离子液体原位聚合构筑聚合物电解质,使电极与电解质的界面接触明显改善。电解质的室温离子电导率达到4×10-4S cm-1,具有较高的锂离子迁移数（0.54）和较宽的电化学窗口（5.3 V）。为了探究原位聚合对界面的影响组装锂对称电池,在25℃,0.1 m A cm-2的条件下,1000 h长循环中表现出更低的极化电压和更好的稳定性。组装原位聚合的Li/PIL/LFP和Li/PIL/NCM811电池研究室温充放电性能,在0.5 C的倍率下循环100圈后容量保持率分别为92.1%和93.1%,证明了聚合离子液体可以在高能量密度电池中具有良好的循环性能。
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