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氮氧化物(NOx)会引起光化学烟雾、酸雨和温室效应等一系列环境问题,已严重危害人类的健康,并且随着机动车数量的增加和工业的迅速发展,NOx排放量日益增多,必将引起生态和环境的严重恶化。因而,消除NOx污染问题刻不容缓。目前,NOx主导控制技术是NH3选择性催化还原(NH3-SCR),其关键是选择性能优异的催化剂,这将决定整个催化反应体系的成败。Fe基分子筛催化剂因具有较宽的活性温度窗口、优异的中高温活性和N2选择性而在SCR研究领域受到广泛关注,一直被认为是最具实际应用前景的脱硝催化剂。本文从研究不同Fe改性分子筛催化剂的NH3-SCR’性能着手,在综合考虑各方面性能后,选择以Fe/β(40)催化剂为基础系统地研究了不同铁负载量以及Cu和Ce的添加对Fe/β(40)催化剂NH3-SCR性能的影响,同时考察了催化剂的高温水热稳定性以及抗S02性能。通过ICP-AES、N2吸附一脱附、XRD、H2-TPR、 UV-vis DRS、XPS和In-situ FTIR等手段对催化剂的物理化学性质进行了表征分析,主要得到以下结论：1.通过研究不同分子筛负载Fe催化剂的NH3-SCR性能发现,分子筛本身的性质(包括孔结构和硅铝比)是影响Fe物种分散状态和氧化还原性能的关键因素。活性评价结果表明,各催化剂活性和NOx转化温度窗口大小顺序为5Fe/p(40)>5Fe/β(25)>5Fe/ZSM-5>5Fe/USY,且只有5Fe/ZSM-5在反应过程中产生了N2O副产物,因此可以认为Fe/β(40)催化剂具有良好的NH3-SCR性能。对于不同Fe负载量的Fe/β(40)催化剂,负载2wt.%Fe的2Fe/β(40)样品表现出最佳的催化性能,即270～485℃内NOx转化率均在90%以上,且没有N2O等副产物产生。2.通过研究铜添加量对Fe/β(40)催化剂NH3-SCR性能影响发现,适量Cu添加能够大大提高Fe/β(40)催化剂的低温活性,拓宽其活性温度窗口,但过量的Cu会降低催化剂的N2选择性。1.27Cu-2Fe/p(40)催化剂具有最佳的SCR性能,165～470℃温度区间内NOx转化率均在90%以上,且N2选择性为100%。Cu-Fe/β(40)催化剂的水热稳定性明显变差,因为高温水热条件下Cu的存在可能使Cu、Fe物种更容易发生迁移和团聚。同时,Cu掺杂也会增加表面硫酸盐物种的生成,从而大大降低了催化剂抗S02性能。3.通过研究铈掺杂对Fe/β(40)催化剂上NH3-SCR性能影响发现,Ce添加能够提高Fe/β(40)催化剂的高温活性,拓宽其活性温度窗口,且不影响催化剂的N2选择性。2Ce-2Fe/β(40)催化剂的催化性能最佳,280～520℃温度区间内NOx转化率均在90%以上。Ce的添加能够稳定铁物种的分散并缓解铁物种团聚,从而提高催化剂的水热稳定性；同时,Ce掺杂也可以有效减少表面硫酸盐物种的生成,进而提高催化剂抗SO2中毒性能。4.不同铁物种对催化剂的SCR活性影响不同,单核Fe3+和低聚1%xOy物种能够促进催化剂的中低温活性,而表面Fe2O3物种具有较高的氧化性能,容易使氨氧化而使NOx的高温转化窗口变窄。Cu或Ce掺杂后,铁物种的分布和分散受到影响且两种金属间的相互作用也会影响催化剂的氧化还原性,进而影响其NH3-SCR性能。