能源是人类社会进步和经济发展的重要物质基础。由于新能源（如太阳能、风能和核能）在短期内还不能大规模取代化石燃料,世界能源的供应预计将继续强烈依赖于化石燃料。其中天然气由于其储量大,清洁高效等特点势必会代替煤和石油,成为能源消费的主导。在可预见的未来,传统的发电供暖领域将被新能源所取代,而天然气则会成为生产高附加值化工品原料。因此,对天然气资源利用技术的开发已成为世界各国竞相研究的重点。化学链甲烷重整技术是一种耦合了晶格氧部分氧化制合成气与分解水制氢（或分解CO₂制CO）的新型、高效的甲烷转化技术。在这个过程中,被称氧载体的金属复合载氧物,作为还原和再生的可循环化学中间体来传递氧和能量。因此,氧载体的设计与开发是针对此技术的研究重点。而氧化铈（Ce O₂）与铁酸镧（La Fe O₃）作为稀土基金属载氧体的代表者,在众多关系国民经济可持续发展的关键领域都发挥着举足轻重的作用。并且近年来也备受广大化学链研究者的关注。本论文将以Ce基和La基金属氧化物为研究对象,从开发新型氧载体的宏观结构、设计性能优异的氧载体体系两方面入手,进行如下研究:（1）研究了一种具有众多平行通道的Ce-Fe-Zr-O/Mg O整体式氧载体在化学链甲烷蒸汽重整反应中服役行为。首先,筛选出Ce-Fe-Zr-O与Mg O的最佳配比,最佳配比为Ce-Fe-Zr-O占氧载体总质量的40%。然后,采用浆料涂覆法将Ce-Fe-Zr-O（40%）/Mg O粉末涂覆在堇青石蜂窝体上,制备得到Ce-Fe-Zr-O（40%）/Mg O整体式氧载体。详细对比Ce-Fe-Zr-O（40%）/Mg O整体式氧载体与颗粒状氧载体的化学链甲烷蒸汽重整活性。发现整体式氧载体具有更高的甲烷氧化和水裂解活性,从而获得了更高的甲烷转化率（从52.9%提升到了63.2%）,合成气(2.85 mol·kg^-1)和H₂(1.14 mol·kg^-1)的产率。并且50次的氧化还原稳定性测试上,整体式氧载体的反应活性和宏观结构上都能保持稳定,无明显降低和破损。（2）设计了少量Ni掺杂La Fe O₃的La Ni_xFe_1-xO_3-θ新型氧载体。与标杆La Fe O₃材料相比,在800℃恒温条件下,La Ni_0.05Fe_0.95O_3-θ的第一步CH₄转化率为前者的2倍,达80%,合成气产量为5.3 mol·kg^-1,第二步的H₂产量为1.83 mol·kg^-1和CO产量2.01 mol·kg^-1,其中合成气产量为目前相同温度下非贵金属氧载体所报道的最大值;当温度上升到900℃时,CH₄转化率已高达95%。并且通过实验证明Ni的存在不仅有效活化CH₄,还有助于CO₂的解离。结合表征手段分析得到,Ni与La Fe O₃之间存在强烈的相互作用,不仅能够提高氧载体的氧化还原能力,还能加速晶格氧的溢出与促进La Fe O₃的深度还原,提高氧载体利用率。其次我们还发现Ni物种能够在CH₄气氛和CO₂气氛下可逆地完成Ni-Ni O的变化,这种变化能够有效地限制Ni催化剂的长大,使得La Ni_xFe_1-xO_3-θ氧载体在循环过程中晶格氧能够容易地嵌入与脱除,为CH₄部分氧化和分解CO₂及H₂O提供热力学驱动力,使其能够在100次氧化还原循环实验中保持高活性和高稳定性。