UV-LED协同电化学体系处理水中PPCPs的研究

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为避免UV/Cl2工艺中Cl2的额外投加和储存运输、降低风险和减少消毒副产物生成,本论文采用电化学(EC)协同UV体系,利用EC过程氧化水中Cl-并在UV作用下生成活性物种攻击有机污染物。论文选用UV-LED265 nm为紫外光源,以阿特拉津(ATZ)、扑米酮(PRM)、布洛芬(IBP)、卡马西平(CBZ)四种常见的药品和个人护理用品(PPCPs)为目标物,考察该体系对这四种典型PPCPs的降解效果、影响因素、降解机理,并分析该体系在实际水中的应用前景。主要研究结果如下:(1)UV/EC/Cl-体系中四种PPCPs去除率明显高于其他对照组,15 min内四种PPCPs去除率均达70%以上。Cl-浓度(3~11 m M)、电流大小(600~1000 m A)、光照强度(0.25~1.00 A)与四种PPCPs的降解速率呈正相关,HCO3-(1~10 m M)与腐殖酸(5~15 mg/L)对四种PPCPs的降解的抑制百分比均小于36%。(2)对体系中的自由基类别及其稳态浓度进行测定,分析了各种活性组分和反应方式对四种PPCPs的降解贡献。UV直接光解对ATZ的降解起主要作用,贡献占比高达62%。自由基对PRM和IBP的降解起主要作用,其中HO·贡献占比分别达到41%和50%。自由基和直接电子转移过程对CBZ降解起主要作用,其中直接电子转移的贡献比达到28%,HO·和Cl·的贡献占比达43%。(3)通过量子化学计算与质谱分析,根据电子云密度以及福井函数分析不同的PPCPs易受攻击的位点,推测了上述四种PPCPs在UV/EC/Cl-体系中的降解路径。(4)以实际污水厂二级出水为研究对象进行考察,在合适的Cl-浓度条件下,UV/EC/Cl-体系对二级出水中除IBP外的其余三种PPCPs去除率均达75%以上,实际水中复杂的水质条件对目标物降解的影响较小,说明该过程具有一定的实际应用前景。
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