氮化碳基光催化材料的制备及其去除水中污染物的研究

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随现代工业的快速发展,环境污染与能源短缺已成为人类面临的巨大挑战。光催化技术在环境修复领域具有广阔的发展前景,而高效宽光谱光催化剂的研发及其在环境污染物处理的应用已成为热点。目前,石墨氮化碳(g-C3N4)因拥有特殊的性质如高比表面积、强电导性、稳定性等而成为了光催化领域的研究焦点。因此,针对水中持久性有机污染物,本文的研究主要以g-C3N4为载体,通过锻烧法和水热法合成新型半导体复合材料。然后采用一系列技术和手段进行表征,分析其物理化学性质及微结构特点,最后考察其去除废水中污染物的性能,并对具体污染物的去除过程和机理展开了深入的讨论。主要研究内容和结果体现在以下两个方面:第一方面采用以双氰胺、乙酸镍、钛酸正丁酯为前驱体的一步锻烧法合成了g-C3N4/NiTiO3复合材料,解决了复合材料制备步骤繁琐、成本高等问题。通过不同的表征技术手段对材料进行表征,结果表明复合材料比表面积高、多孔且能在可见光下响应。g-C3N4作为异质结的载体,有效提高了 g-C3N4/NiTiO3的光催化性能。应用于在可见光条件下去除硝基苯时,钛酸镍单体去除效率较低,而引入氮化碳后形成的介孔型异质结构复合材料对硝基苯的去除效率得到明显的提升,最高为可达82%,是钛酸镍单体的2.6倍。这主要源于材料的孔隙结构、有效的光生载流子转移及g-C3N4与NiTiO3的协同效应。此外,循环实验及表征结果表明该材料具有循环使用性和稳定性。第二方面采用水热法合成了嵌有量子点的超细氮化碳/硫化锑复合材料(CNQD-g-C3N4/Sb2S3),解决了 g-C3N4不能在近红外光响应的问题。通过表征手段得知,CNQD-utg-C3N4的引入使Sb2S3的吸光范围由紫外-可见区延伸至紫外-可见-近红外光区域,提高了太阳能的利用率。此外,复合材料在全光谱区域的吸收明显增强,产生更多的电子-空穴对,从而提高其光催化活性。随着g-C3N4的引入,复合物的激发强度呈现先升后降的趋势。该复合材料在近红外光照射下对甲基橙的降解效率可达70%,且其过程受空穴牺牲剂的种类和浓度影响。近红外光催化性能的提升主要源于CNQD的上转换性质,改善的近红外光吸收,光生载流子的有效转移和utg-C3N4与Sb2S3间协同效应产生的·O2-和h+。
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