【摘 要】
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界面载流子动力学过程在二维纳米材料异质结电子和光电器件中扮演着重要作用,其中载流子的层间转移方式和能量利用率是影响器件性能的主要因素之一。本文基于自主搭建的显微宽光谱泵浦-探测平台,对二维/三维（2D/3D）混合钙钛矿、石墨烯-过渡金属硫化物（G-TMDs）两类典型的二维材料异质结的超快载流子动力学过程进行了系统的实验和理论研究,深入剖析了不同光子能量激发下电荷和能量转移过程,发现了2D/3D混合
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界面载流子动力学过程在二维纳米材料异质结电子和光电器件中扮演着重要作用,其中载流子的层间转移方式和能量利用率是影响器件性能的主要因素之一。本文基于自主搭建的显微宽光谱泵浦-探测平台,对二维/三维（2D/3D）混合钙钛矿、石墨烯-过渡金属硫化物（G-TMDs）两类典型的二维材料异质结的超快载流子动力学过程进行了系统的实验和理论研究,深入剖析了不同光子能量激发下电荷和能量转移过程,发现了2D/3D混合钙钛矿中层间库仑相互作用,并首次报道了G-TMDs中声学声子回收机制。具体研究成果如下:1、采用飞秒泵浦-探测、飞秒荧光上转换、可见光泵浦-太赫兹探测等多种超快光谱测量方法,对包含不同相（n=2,3,4…）的2D/3D混合钙钛矿中层间载流子转移的超快动力学过程进行了深入研究。发现由于不同相钙钛矿的价带顶能量相近,电荷转移和能量转移过程同时存在。该研究解决了目前这类材料中存在的电荷与能量转移的矛盾,为相关器件的设计提供了理论依据。2、结合飞秒泵浦-探测技术和微扰理论,发现了2D/3D混合钙钛矿中不同相间存在库伦相互作用机制,这种库伦作用可能有两种形式:电子-空穴相互作用和激子-激子相互作用,目前在实验上尚不能区分。层间库仑相互作用表明不同相钙钛矿间紧密结合,组成异质结,从而促进载流子实现超快、高效的层间转移,最终可获得高性能的光电器件。3、采用飞秒泵浦-探测技术系统研究了石墨烯-二硫化钨（G-WS2）异质结中的超快层间载流子转移过程,发现在G-WS2异质结中,载流子转移以电荷转移为主,能量转移占比较小。利用2.8 nm厚的h-BN绝缘层作为插层可以隔绝电荷转移和Dexter能量转移,只留下F?rster能量转移。此外,实验发现G-WS2异质结在800-2600 nm内具有平坦的光吸收和热载流子转移响应,比较适合用于宽谱光电探测领域,但是,热载流子转移效率低是制约其应用的关键因素。4、采用飞秒泵浦-探测技术,发现了G-WS2异质结中的声学声子回收效应,并基于声子回收效应提出了唯象的层间热输运模型,指出影响声子回收效率的两个主要因素是WS2的费米能级和WS2的晶格温升,理论模型与实际测量基本一致。最后从应用角度考虑,系统对比研究了各种外部因素对电子激发和声子回收的影响,这些外部因素包括:插层、泵浦能量密度、界面耦合强度、转角、WS2层厚、采用其他TMDs材料（MoS2）以及静电掺杂等。
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