【摘 要】
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环境问题和能源短缺一直是全球面临的重要问题。特别是CO2含量日益增多使得环境压力更大,带来全球变暖,海水酸化等环境问题。利用过渡金属分子催化剂,将CO2光催化转化为CO、CH4或其他液体燃料,是一个很有意义的解决问题的途径。研究者们对诸如Ru、Re、Ir、Fe、Co、Ni、Mn、Cu、Zn等过渡金属的配合物进行了广泛的研究,并充分证明了它们具有光催化还原CO2的能力。本论文用Mn(CO)5Br分别
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环境问题和能源短缺一直是全球面临的重要问题。特别是CO2含量日益增多使得环境压力更大,带来全球变暖,海水酸化等环境问题。利用过渡金属分子催化剂,将CO2光催化转化为CO、CH4或其他液体燃料,是一个很有意义的解决问题的途径。研究者们对诸如Ru、Re、Ir、Fe、Co、Ni、Mn、Cu、Zn等过渡金属的配合物进行了广泛的研究,并充分证明了它们具有光催化还原CO2的能力。本论文用Mn(CO)5Br分别与4,4′-二氯-2,2′-联吡啶、4,4′-二溴-2,2′-联吡啶、4,4′-二氨基-2,2′-联吡啶和4,4′-二苯基-2,2′-联吡啶配位合成了4个Mn配合物;利用双三苯基膦氯化镍作金属盐,分别与4,4′-二氯-2,2′-联吡啶、4,4′-二溴-2,2′-联吡啶和4,4′-二苯基-2,2′-联吡啶配位合成了3个Ni配合物。根据金属中心的不同将7个配合物分成两个不同的体系来讨论它们的光催化还原CO2的性能和催化转化机理。首先,通过溶剂热法制备得到7个配合物的产物,产物为晶体,对晶体进行单晶解析,经CCDC数据库查询表明7个晶体均为新的配合物,其中5配位的M1配合物具有三个金属中心,其余的配合物均为6配位的单个金属中心且具有对称性。我们还结合X-射线粉末衍射、质谱等表征手段再次确定了配合物的相纯度和结构。其次,将M1、M2、M3、M4用于光催化还原CO2的体系作催化剂,并优化催化条件。最后得出以催化剂浓度为1μM,光敏剂浓度为0.45 m M,牺牲剂浓度为0.029 m M,溶剂为DMF/TEOA(4/1=v/v),放置波长为460 nm的蓝光灯下照射12 h为最佳催化条件。在此条件下光催化还原CO2为CO的转化数分别为1785、1737、2080和1583;选择性分别为91.5%、87.4%、88.4%和94.0%;单位时间内转化数分别为149、145、173和132 h-1。实验结果表明M1、M2、M3、M4具有光催化还原CO2的能力,且效果良好。采用同样的方法研究Ni-1、Ni-2、Ni-3作催化剂的体系,光催化还原CO2得到的主产物为CO。最后得出以催化剂浓度为1μM,光敏剂浓度为0.45 m M,牺牲剂浓度为0.029 m M,溶剂为Me CN/H2O/TEOA(4/1/1=v/v/v),放置波长为460 nm的蓝光灯下照射12 h为最佳催化条件。在此条件下光催化还原CO2为CO的转化数分别为1735、2409、743;选择性分别为80.0%、70.0%和76.0%;单位时间内转化数分别为144、200和62 h-1。实验结果表明Ni-1、Ni-2、Ni-3具有光催化还原CO2的能力。最后借助高分辨质谱、密度泛函计算、紫外吸收光谱、荧光光谱、循环伏安曲线提出了较为合理的锰和镍配合物作催化剂时光催化还原CO2为CO的机理。
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