在新型污染物的种类和数量日趋严重,传统处理工艺难以应对的形势下,对于新型膜分离技术的探究和发展尤为重要。一般而言,膜材料自身特性是决定其膜分离性能的关键因素。氧化石墨烯二维纳米片（GO）因其超高的表面与厚度纵横比、优异的机械性能和独特的表面性质,开始在膜分离应用领域得到广泛关注。氧化石墨烯纳米片不仅可以作为高分子滤膜的添加剂,用以提升有机滤膜的亲水性和机械性能,并使其渗透性能和分离性能得到显著提升,同时也可以单独堆叠成膜。其中,堆叠型氧化石墨烯分离膜具有独特的孔道结构和传质特性,有望成为具有高通量、高选择性能的新一代无机分离膜。但是,氧化石墨烯纳米片表面大量的亲水性基团会严重影响其层间稳定性和分离性能,尤其是在水环境中应用时层间水合作用明显,严重影响其使用寿命。此外,为了构筑氧化石墨烯堆叠层的有效传输路径和牢固性,GO堆叠膜需要保有一定的厚度,而厚度的增加普遍会延长成膜时间和降低成膜渗透性能。因此,如何在不降低通量的情况下,保持堆叠型氧化石墨烯分离膜优异的稳定性和选择性,是关系到堆叠型氧化石墨烯基分离膜推向实际应用的关键所在。针对调控氧化石墨烯纳米片层之间的相互作用及传输通道构效关系等问题,本论文主要以氧化石墨烯纳米片为成膜基材,利用化学改性、物理掺杂的方法对GO层间作用力和传输通道尺寸进行调控,以期制备高稳定性、高通量且选择分离性能优异的堆叠型氧化石墨烯基纳滤膜。并着重探讨了一系列堆叠型氧化石墨烯基纳滤膜对不同表面特性的染料分子和不同价态金属离子的截留行为和净水机制。本文的具体研究工作和结论如下:（1）以异氟尔酮二异氰酸酯（IPDI）为桥连剂,采用化学交联的方法调控氧化石墨烯（GO）层间结构,制备了交联型氧化石墨烯纳滤膜（GO-IPDI）。通过共价键的作用将GO纳米片的层间距进行固定,以提升改性氧化石墨烯堆叠膜的稳定性和渗透性能。在1 bar的低压运行条件下,纯水通量高达80¹00 L m^-2h^-1。GO-IPDI交联纳滤膜对亚甲基蓝（MB）、罗丹明（RB）、甲基橙（MO）和刚果红（CR）的最高去除率分别为97.6%、96.2%、96.9%和98.2%。相反,由于交联作用使得GO纳米片的表面电荷减少,GO-IPDI交联纳滤膜对Cu²⁺、Pb²⁺、Cr³⁺和Cd²⁺的去除率分别为46.2%,66.4%,71.1%和52.8%。GO-IPDI交联纳滤膜对重金属离子的截留性能要低于有机染料分子。在不同pH条件下,GO-IPDI交联纳滤膜对有机染料分子的截留率几乎没有变化。然而,随着pH值的增加,GO-IPDI交联纳滤膜对重金属离子的截留率会显著提高。因此,提升GO-IPDI交联纳滤膜表面电荷强度对改善金属离子去除起着重要作用。（2）使金属有机纳米颗粒（UiO-66-（COOH）₂）作为部分氧化石墨烯片层（prGO）之间的支撑体,通过前压驱动自组装的方法制备了一种超薄的UiO-66-（COOH）₂/prGO复合纳滤膜。该膜的厚度仅为³20 nm,与纯prGO膜相比(6.5±1.2 Lm^-2h^-1bar^-1),UiO-66-（COOH）₂/prGO复合纳滤膜的纯水通量(20.0±2.5 Lm^-2h^-1bar^-1)增加了2.9倍以上,渗透性能得到明显提升。UiO-66-（COOH）₂/prGO复合纳滤膜对带电染料（MB和CR）的最高截留率可以达到分别为⁹5.1%和⁹7.2%,说明UiO-66-（COOH）₂/prGO复合纳滤膜对有机染料分子具有优异的截留效率。在不同浓度、pH测试条件下,UiO-66-（COOH）₂/prGO复合纳滤膜对电负性染料（CR）的截留率和渗透性能影响较小。此外,UiO-66-（COOH）₂/prGO膜对Cu²⁺和Cd²⁺的截留率分别为96.5⁸3.1%和92.6⁸0.4%,明显高于prGO膜(Cu²⁺为65.4⁴4.5%,Cd²⁺为57.0³3.2%)。因此,我们认为膜的表面及孔道内的静电作用对重金属离子去除起着重要的作用。通过在prGO堆叠层中引入电负性的UiO-66-（COOH）₂结晶颗粒可以有效地增强UiO-66-（COOH）₂/prGO复合纳滤膜孔道内的电荷强度,从而提升对正电荷有机污染物和重金属的截留性能。（3）利用“先杂化-后热处理”的成膜方式将GO与石墨烯（Gr）纳米片进行高效、有序堆叠,制备了结构紧密且稳定性优异的GO/Gr复合纳滤膜,并探究了GO/Gr复合纳滤膜的对于染料分子和盐离子的截留行为。研究发现,掺杂超低氧化程度的Gr可以有效地调节GO纳米片层之间的相互作用,提升复合纳滤膜的稳定性。对于染料分子的截留效果也有明显提升。在Gr纳米片掺杂下,增强了片层之间的范德华力及π-π作用,有效地降低层间水合作用,提升了复合纳滤膜的整体稳定性。（4）通过表面化学修饰改变GO纳米片的电负性,制备了磺酸型氧化石墨烯纳米片（S-GO）;利用压力辅助组装-热还原的组装方式,成功制备了还原氧化石墨烯（rGO）/磺酸型氧化石墨烯（S-GO）复合纳滤膜。研究发现,氧化石墨烯表面官能团可以有效地调节堆叠片层之间的距离,在含有梯度间距的复杂堆叠层中,其通量可以有效的得到提升。较强的电负性使得S-GO纳米片之间的距离变大,进一步扩增了空隙尺寸;而还原的氧化石墨烯片层之间结构依旧保持紧密,使得复合纳滤膜的机械稳定性得到提升。两者同时存在于复杂的堆叠结构中,共同提升了复合纳滤膜的分离特性。（5）以二硫化钼纳米片（MoS₂）作为氧化石墨烯（GO）层间纳米支撑体,制备了一种结构松散的新型低压纳滤复合膜,GO/MoS₂复合纳滤膜表现出优异的水通量（¹0.2L/（m²·h·bar））,并对有机染料保持高截留率（>95%）,特别是对于带负电荷的染料（接近100%）。膜污染测试结果表明,在GO/MoS₂膜中可发生可逆污染系数（BSA和HA为36.5%,41.3%）和不可逆污染系数（BSA和HA为18.5%和19.1%）。抗污测量（BSA和HA）中低R_t值（36.5%,和41.3%）和高FRR值（83.4%和80.2%）表明GO/MoS₂复合纳滤膜具有优异的抗污性能。