负载型Au、Ag、Cu金属纳米颗粒催化剂的制备及其催化4-硝基苯酚还原

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:moniter2001
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金属纳米颗粒(NPs)较大块金属而言具有更高效催化性能,而多相催化剂较均相催化剂而言具有更强的稳定性。将金属粒子负载在磁性纳米微球上,利用原位还原法得到金属纳米颗粒,得到的金属催化剂具有较高的催化活性和稳定性,同时具有磁响应性,可回收且多次循环使用后仍保持高活性。本文采用溶剂热法合成 Fe3O4微球,然后利用氨基与金属离子的强配位作用将金属离子与APTES配位,再通过硅氧烷的水解缩合将金属离子负载到 Fe3O4微球表面。最后采用原位还原法制得Fe3O4@APTES-M0催化剂,并将其应用于4-NPs催化加氢反应。主要结论如下:  (1)利用溶剂热法,以六水三氯化铁为铁源,尿素为沉淀剂,柠檬酸钠为还原剂,乙二醇为溶剂,在200℃反应12h制得Fe3O4微球。实验表明:制成的Fe3O4纳米微球呈单分散球形,粒径均匀且具有良好的磁性响应。  (2)通过APTES作为中间有机桥键成功地将Au NPs、Ag NPs或者Cu NPs负载在了Fe3O4纳米微球表面。采用SEM、HRTEM、XRD、EDS mapping和XPS等表征分析所制备样品,论证所有样品均被成功制备。并以4-NPs加氢还原作为探针反应,探究了制备Fe3O4@APTES-M0时所需金属源的最适量,优化了反应条件。并与采用其他方法制备的催化剂形成对比,证明本文采用APTES作为中间有机桥键可以使催化剂拥有更高的催化活性和稳定性。  (3)探究4-NPs催化还原反应的反应动力学。分别以还原剂NaBH4的浓度和温度作为变量,保持反应物和催化剂的量不变,依次求得反应速率常数以及表面活化能等值。并进一步对反应机理进行研究,深层次的对所得现象进行合理的解释,从而更加了解催化剂的作用原理。
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