论文部分内容阅读
深入理解放射性核素的迁移行为对于放射性污染治理以及放射性废物的安全处置具有重要意义。近年来的场地研究发现,无处不在的环境胶体对放射性核素迁移的贡献是重要的。然而,胶体存在下放射性核素的运移/迁移问题本身尚未得到深入研究。由不同类型胶体所形成的复合胶体存在下,放射性核素的运移研究几乎还是一片空白。基于以上背景,本论文工作以水合氧化铝胶体和胡敏酸作为两种模型胶体,对比研究它们各自存在条件下以及共存条件下对U(VI)在两种饱和多孔介质(石英砂和北山花岗岩颗粒)中的运移行为;重点考察了流速、pH、离子强度、初始U(VI)浓度和胡敏酸浓度等因素对运移的影响;基于一维对流-弥散方程拟合了运移实验数据;对单一和复合胶体存在条件下U(VI)的运移机理进行探讨。本工作主要包含以下几方面内容:(1)制备并表征了水合氧化铝(三水铝石)胶体,并通过柱实验研究了U(VI)和水合氧化铝胶体在饱和石英砂柱中的单独运移及共运移行为。结果表明,U(VI)在饱和石英砂柱中滞留明显,且滞留随U(VI)浓度的降低显著增强;在高浓度U(VI)条件下,U(VI)的滞留随pH增大而增强;离子强度和流速对U(VI)的运移影响不显著。水合氧化铝胶体在饱和石英砂柱中的滞留显著,且滞留随pH和离子强度增大而增强,流速的影响同样不显著。水合氧化铝胶体能显著促进低浓度U(VI)的运移,但是会抑制高浓度U(VI)的运移,且对高浓度U(VI)运移的抑制作用随pH和离子强度增大而显著增强。(2)研究了胡敏酸对U(VI)在饱和石英砂柱中运移的影响。结果表明,胡敏酸在饱和石英砂柱中的滞留微弱,胡敏酸能显著促进U(VI)的运移,且促进作用随pH和离子强度增大略有增强。(3)研究了水合氧化铝胶体和胡敏酸同时存在条件下,复合胶体在饱和石英砂柱中的运移行为,以及复合胶体对U(VI)运移的影响。无论U(VI)存在与否,在水合氧化铝胶体和胡敏酸胶体共存条件下,它们始终一起以复合胶体形式共同运移的;低浓度的胡敏酸无法改变水合氧化铝胶体对高浓度U(VI)运移的抑制作用,但是当胡敏酸较高时,它会显著促进水合氧化铝胶体以及U(VI)的运移。(4)研究了水合氧化铝胶体、胡敏酸和U(VI)在北山花岗岩颗粒柱中的单独及共运移行为。两种胶体与U(VI)在北山花岗岩颗粒柱中的运移及共运移行为与其在饱和石英砂柱中的运移行为相似,只是花岗岩颗粒柱对U(VI)以及胶体的滞留作用更为显著,表明花岗岩比石英砂与U(VI)和水合氧化铝的相互作用更强,饱和多孔介质本身的性质对胶体存在下U(VI)的迁移也有重要影响。(5)分析了胶体在运移过程中的粒径与Zeta电位的变化。流出液中胶体平均粒径随孔体积的增大逐渐减小至储备液中胶体平均粒径大小水平;Zeta电位的绝对值则随孔体积的增大而逐渐增大至储备液中胶体Zeta电位的绝对值水平,表明胶体的尺寸排阻效应在胶体运移过程中有重要影响。(6)使用STANMOD和HYDRUS-1D软件分别通过双位点化学非平衡模型及双动力位点模型对U(VI)以及胶体的运移数据进行了拟合。结果显示,模型可以很好地描述U(VI)和胶体在饱和多孔介质中的运移数据。