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磁性材料有着重要的应用,和人们的生活密切相关。信息化时代下,作为信息存储的传统磁性材料不符合器件微型化和高存储量的趋势。这是因为传统的磁性材料靠分子间的长程有序作用磁化后形成磁畴进行信息储存,高密度的信息存储量会导致磁性材料的体积增大。单分子磁体则可以有效的解决这一问题,它依靠的是单个分子的磁弛豫作用。在研究单分子磁体的性质中,研究者的关注点是提高单分子磁体的有效能垒。在设计合成单分子磁体中,利用稀土元素的较大磁矩和磁各向异性可以制备性能优异的4f单分子磁体,和3d过渡金属离子结合后合成3d-4f的单分子磁体也是研究者的关注点。在本文中,我们通过使用希夫碱配体合成了11个配合物,可以分为三大类,四种结构。具体研究内容如下:在第二章中,利用希夫碱配体H2L1和辅助配体2,2’-二吡啶基酮（DPK）制备3个相同结构的配合物[Ni4Ln4（L1）6（L’）2{（Py）2C（OCH3）O}2（μ3-CO3）2（CH3OH）2]·x CH3OH·y H2O（Ln=Dy（1）,x=2,y=3;Tb（2）,x=7,y=1;Y（3）,x=6,y=1）。对它们的晶体结构做了分析,在配合物1中金属核[Ni4Dy4]形成一个Z型的结构,这个Z型结构由一个[Ni2Dy2]蝴蝶型单元和两个[Ni Dy]单元组成。空气中CO2在溶液中转化CO32-参与了配位,通过红外光谱和价键计算证实CO32-离子的存在。配合物1中Dy存在两种不同配位构型,Dy1配位构型为双帽三棱柱构型(BTPR-8,C2v),CSh M=1.577。Dy2配位构型为三角十二面体(TDD-8,D2d),CSh M=2.836。磁性测试表明配合物1具有交流磁化率（AC）虚部信号（χ’’）的频率和温度依赖现象,其有效能垒(Ueff)为14.94（1）K。在第三章中,利用希夫碱配体H2L1与金属盐(3d=Ni Ⅱ,Zn Ⅱ;4f=Dy Ⅲ)在不同的溶剂中反应得到了6个含有[M2Dy2](M=Ni Ⅱ,Zn Ⅱ)蝴蝶型构型的配合物,分子式如下:[M2Dy2（L1）4（A）2（B）2]·x C·y D,(4,A=CH3COO-,B=DMF,x=0,y=0;5,A=CH3COO-,B=Me OH,C=Me OH,x=2,y=0;6,A=Cl-,B=Me OH,x=0,y=0;7,A=NO3-,B=Me CN,C=Me CN,x=4,y=0;8,A=NO3-,B=DMF,C=DMF,D=H2O,x=2,y=4;9,A=CH3COO-,B=DMF,C=Me OH,x=2,y=0;4-8 M=Ni Ⅱ,9 M=Zn Ⅱ)。配合物4和5中Dy Ⅲ的配位构型为双帽三棱柱构型(BTPR-8,C2v),CSh M值分别为1.490和1.424,配合物5是将配合物4中的DMF分子替换成了甲醇分子。配合物6中Dy Ⅲ的配位构型为五角双锥构型(PBPY-7,D5h),CSh M值为1.331。配合物7和8中Dy Ⅲ的配位构型为三角十二面体(TDD-8,D2d),CSh M值分别为2.905和1.223。配合物8和4的差异为4中的CH3COO-在8中替换成NO3-。配合物9是4的顺磁性Ni Ⅱ离子替换成了抗磁性Zn Ⅱ离子,Dy Ⅲ的配位构型和4相同,CSh M值为1.427。重要的是这些配合物的易磁化轴都指向配体中酚羟基的氧原子方向,这些配位的分子可以自由替换,从而对Dy Ⅲ配位构型和周围配体电荷密度分布进行了调控。磁性测试表明4的χ’信号出现频率和温度依赖现象,有效能垒高达407.7（1）K。在第四章中,合成了2个4f配合物,配合物10属于单核Dy配合物,Dy Ⅲ的配位构型为三帽三棱柱构型(TCTPR-9,D3h),CSh M=1.096。11号配合物[Dy2（L2）2（tfac）2]的有效能垒为234.8（3）K,磁稀释样品的有效能垒为188.0（6）K。而报道的配合物Dy2-hfac（d）的有效能垒为110 K。通过理论计算证明使用不对称的配体tfac调控了Dy Ⅲ离子与配体电荷的相互作用,即弱赤道作用和/或强轴向作用对能垒的提高是有帮助的。此外,Dy Ⅲ离子之间为反铁磁作用,有较大的交换耦合参数,导致在零场下可以看到开口型的磁滞回线。配合物11@Y的磁滞回线呈现蝴蝶型,这是由于磁性稀释作用,反铁磁耦合作用减弱不足以压制QTM效应所致。