柔性超级电容器由于其具有高功率密度、快速的充放电过程、超长的使用寿命特别是其杰出的机械柔性可以弯曲、扭曲和折叠,使得其在便携式/可穿戴电子设备的储能装置上应用前景广阔。尽管各式各样的碳材料、导电聚合物、金属氧化物以及他们的复合材料被使用制作多种形态(纤维状、薄膜状或三维多孔型的)的柔性超级电容器电极。但当前的制作柔性超级电容器的电极材料仍然存在很多问题,如金属氧化物很明显是不可再生的并且性价比不高,限制了其广泛的应用。导电聚合物虽然合成简单,但使用的单体是存在毒性的、并且生产过程中会产生大量的副产物、而且电化学性能稳定性很差。此外聚乙烯醇基(如PVA/H2S04,PVA/KOH,PVA/H3P04)电解液作为柔性超级电容器使用最广泛的电解液存在腐蚀性和难生物降解的问题。因此,当前的超级电容器材料存在一系列的环境问题、大量的能源浪费以及当其使用周期寿命结束后会产生大量的电子垃圾。所以寻求可再生的、储量丰富的、低成本的、可生物降解的以及环境友好的生物质基柔性超级电容器将具有很大的前景和挑战。本文引入生物质(木质素磺酸钠)作为新型赝电容材料,引入碳纳米管和石墨烯作为导电基质与生物质形成三维多孔复合材料电极材料,并通过将纤维素制作成水凝胶电解质隔膜,结合木质素基电极材料得到全生物质基柔性超级电容器,对它们的电化学性能和力学性能进行了深入的研究。具体研究内容如下:(1)利用木质素磺酸钠(Lig)与单壁碳纳米管(SWCNT)进过超声分散后,再一步水热反应中的到木质素磺酸钠/碳纳米管压敏水凝胶。探讨了 Lig与SWCNT的比例,SWCNT的浓度,水热的温度和时间及加入少量硝酸对Lig/SWCNT体系复合水凝胶力学和电化学性能的影响。通过三电极的测试得到最优电化学性能凝胶条件:投料比Lig:SWCNT=4:1,SWCNT浓度为3.5 mg mL-1,水热温度180 ℃,时间为12 h并加入0.01 mol L-1的硝酸。得到的复合水凝胶在三电极中1 A g-1时比电容达到372 Fg-1,并且通过力学性能测试其具有很好的压敏特性。然后通过相转变法得到纤维素凝胶隔膜,将水凝胶电极和纤维素凝胶隔膜组装成柔性超级电容器,其表现出在0.5 A g-1的电流密度下292 F g-1的比电容值,并且对应的能量密度达到17.1 Wh kg-l,同时在不同角度的弯曲下表现出良好的柔性,当反复弯曲1000次还能保留最初的97%的比电容。(2)利用Lig与多孔氧化石墨烯(HGO)和SWCNT混合抽滤再水热还原的方式制备高性能柔性薄膜,该薄膜表现出约25 MPa的超强拉伸强度,并结合通过纳米纤维素增强后的纤维素凝胶电解液隔膜得到全生物质基高性能薄膜状柔性超级电容器。对三者的投料比及膜的厚度进行了系统的调节。最终通过电化学和力学性能的测试得到最佳成膜条件为:SWCNT:HGO=1:2,Lig:(SWCNT+HGO)=2:1.并且对最佳条件下不同厚度的隔膜进行电化学性能的测试,当附载量为16.3 mg cm-2时其面积电容达到4260 mF cm-2,且采用各种附载量电极材料制备的柔性超级电容器具有稳定的电化学性能,随着附载量的增加面电容呈线性增长。组装成的柔性超级电容器具有很好的柔性,在各种角度的弯曲或者扭曲,其电化学性能都保持基本不变,并且在弯曲角度为90°反复弯曲4000次还保留了 96%的面电容值。