【摘 要】
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金属有机骨架(MOFs)材料作为新型多孔材料,凭借其在气体储存、离子交换、化学催化和非线性光学材料等方面的潜在应用,而备受材料科学家的关注。为广泛地合成介孔MOFs,我们以M
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金属有机骨架(MOFs)材料作为新型多孔材料,凭借其在气体储存、离子交换、化学催化和非线性光学材料等方面的潜在应用,而备受材料科学家的关注。为广泛地合成介孔MOFs,我们以MOF纳米粒子作为构筑单元成功地制备出一系列晶间孔主导的介孔MOFs(Interparticle porosity dominated mesoMOFs,IPD-mesoMOFs)。这些 IPD-mesoMOFs所基于的MOF类型是MIL-100,MIL-53和MIL-1 10,被分别命名为IPD-mesoMOF-1,-2和-9。IPD-mesoMOFs与无机介孔材料相比具有可调节的介孔、较高的比表面积和更大的孔体积。此外,大尺寸的介孔孔径以及其介孔壁上丰富的羧基残基,使得IPD-mesoMOFs系列材料不仅可以用于吸附无机、有机分子,还可以吸附固定化像血红蛋白这样的天然有机大分子。论文主要包括三方面研究内容:1.IPD-mesoMOF-1(Fe,A1)(基于 MIL-100(Fe,Al))、IPD-mesoMOF-2(基于MIL-53(AI))、IPD-mesoMOF-9(基于MIL-110(AI))的合成与表征。通过调节纳米粒子的堆积密度,合成出了一系列IPD-mesoMOF-1,-2和-9多晶。该系列材料均经过X-射线粉末衍射、扫描电子显微镜、红外光谱、热重-差热和氮气吸附表征。2.IPD-mesoMOFs对汽油脱硫的应用研究:IPD-mesoMOFs对汽油中的不同种含硫杂环化合物一噻吩,二苯并噻吩和苯并噻吩的吸附实验结果表明,IPD-mesoMOFs对杂环化合物的吸附符合Langmuir单层吸附模型。IPD-mesoMOFs对含硫杂环化合物(噻吩除外)具有较强的吸附能力,所有的IPD-mesoMOFs中以IPD-mesoMOF-2的吸附能力最强。3.IPD-mesoMOFs固定天然蛋白质的研究:因IPD-mesoMOFs的孔壁上有残余的羧基基团,所以IPD-mesoMOFs不需加修饰可以直接用于天然蛋白质固定化。IPD-mesoMOFs对天然蛋白质血红蛋白表现出较快的吸附速率和良好的吸附能力。
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