铯榴石对Cs⁺的包容量大,且具有良好的热稳定性和极低的Cs⁺溶出率,被广泛应用于¹³⁷Cs的固封领域。然而,传统铯榴石的制备温度较高（>1100℃）,不仅成本高,而且高温下会引起Cs⁺的挥发,造成二次污染。铝硅酸盐聚合物具有类沸石组织结构,对Cs⁺具有良好的固封作用,并且通过适当的后续处理可在较低温度下直接转变为铯榴石,从而实现对Cs⁺的高效固封,在核废料处理领域具有广阔的应用前景。本文首先以硅酸钠、硅酸铯、偏高岭土等为原材料合成Na/Cs基铝硅酸盐聚合物固化体,而后对其分别采用水热和高温处理得到铯榴石,以实现对Cs⁺的高效固封。在水热部分设计了水热温度、水热时间、钠铯比及水热介质四个变量,在高温处理部分设计了氧化硼含量和处理温度两个变量。研究各变量对固化体组织结构、物相组成、力学性能以及Cs⁺固封性能等的影响规律。采用正交实验系统研究水热温度（140℃、170℃、200℃、230℃、260℃）、水热时间（6 h、12 h、18 h、24 h、30 h）和钠铯比（x=0、0.2、0.4、0.6、0.8）对Na/Cs基铝硅酸盐聚合物固化体（xNa-（1-x）CsGP）中Cs⁺固封性能的影响。方差分析结果显示:钠铯比的影响最为显著,水热温度有一定的影响作用,6 h以上的水热时间没有明显的影响。在230℃对0.2Na-0.8CsGP水热6 h后,每克固化体能固封住0.3097 g的Cs⁺。170℃水热后首先出现了铯榴石相和方沸石相,水热温度的升高有助于铝硅酸盐聚合物中的纳米小颗粒不断聚集长大为近似球状的铯榴石和方沸石颗粒,且结晶度进一步提高。在此基础上,研究了水热介质的影响。TCLP结果显示,水热介质中原本存在的Cs⁺能够促进固化体水热产物中铯榴石相的生成,提高了固化体中Cs⁺的总固封率（由86.24%升高至94.95%）。高温高压的水热环境会显著降低固化体的力学性能。0.2Na-0.8CsGP在去离子水中水热后的抗压强度由44.1 MPa降低至10.5 MPa,水热介质中碱液浓度的升高使得产物的抗压强度逐渐提高到18.9 MPa,均满足国家标准中规定的最低力学性能要求。向Na/Cs基铝硅酸盐聚合物固化体（0.3Na-0.7CsGP）中掺入氧化硼后,高温下呈液态的氧化硼会加快固体颗粒间的流动、传质和扩散,促进液相烧结,从而能够显著降低陶瓷化转变温度。当氧化硼的含量为7.5 wt%时,陶瓷化转变温度低至731.5℃,相对于未添加氧化硼对照组降低了180℃。室温下添加过量氧化硼时,固化体的抗压强度逐渐呈现下降的趋势,这与氧化硼降低了铝硅酸盐聚合物的聚合程度有关,但仍显著高于国家标准中规定的7 MPa的最低使用要求。铯榴石相的生成会大幅提高固化体对Cs⁺的固封性能。TCLP结果显示,当氧化硼的含量为7.5 wt%时,800℃处理后Cs⁺固封率达到了99.91%,相对于处理前提高了31.28%,具有非常优异的固封性能。600℃和700℃处理后,由于液态氧化硼的挥发导致添加氧化硼组的微观结构中呈现出较多的孔隙结构,显气孔率相对更高。同时在该温度下添加氧化硼组均尚未达到陶瓷化转变温度,Cs⁺主要存在于非晶相中。非晶相在醋酸溶液中的大量溶解导致其具有相对较低的Cs⁺固封率;而在800℃及以上温度处理后,添加氧化硼组中的Cs⁺主要存在于铯榴石相中,且材料的显气孔率下降,使得其固封率高于未添加氧化硼对照组。氧化硼含量为7.5 wt%的固化体经1000℃处理后体积密度为2.88 g/cm³,达到了铯榴石相理论密度的98.3%。去离子水长期浸出实验表明:各实验组中的Cs⁺浸出速率随着浸出时间的延长均是逐渐降低并趋于稳定的。水热组5天内的Cs⁺累积浸出分数由水热前的7.4×10^-3 cm降低至水热后的1.26×10^-3 cm。氧化硼含量为7.5 wt%的实验组5天内的Cs⁺累积浸出分数由高温处理前的1.86×10^-2 cm降低至800℃处理后的6.57×10^-5 cm。在更高的温度水热或高温处理后,固化体中Cs⁺的浸出速率及累积浸出分数就越快达到稳定值。未经水热或高温处理的固化体的浸出因子均小于8,未达到核废料安全填埋处理的标准。经230℃水热处理或800℃及以上温度高温处理后,浸出因子均大于9,达到了可“受控使用”的要求。这也意味着将Na/Cs基铝硅酸盐聚合物固化体进行水热或高温处理合成铯榴石相以改善其固封性能的方式是可行的。