【摘 要】
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作为重要的挥发性元素,氮不仅是大气的主要成分,而且是组成生命形式的必需元素。将地球的挥发份组成与球粒陨石对比发现,硅酸盐地球中的氮相对于其他挥发性元素表现出数量级
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作为重要的挥发性元素,氮不仅是大气的主要成分,而且是组成生命形式的必需元素。将地球的挥发份组成与球粒陨石对比发现,硅酸盐地球中的氮相对于其他挥发性元素表现出数量级的贫化。这一现象暗示着地幔深部可能存在着潜在的氮的储库,但其总量与具体存在形式还存在着很大争议。氮氧硅石(Sinoite,Si2N2O)是顽火辉石球粒陨石中常见的含氮矿物,而地球的初始物质中可能含有大量的顽火辉石球粒陨石组分,因此,氮氧硅石在高温高压条件下的稳定性和相行为直接影响了地球历史过程中氮的演化,对制约深部氮的储库和全球氮循环行为具有重要意义。本研究中,我们利用活塞圆筒压机合成了高质量的氮氧硅石初始样品,结合金刚石压腔原位拉曼光谱测试技术和密度泛函第一性原理计算对高压条件(<61 GPa)下的氮氧硅石的拉曼光谱进行了系统研究;并进一步利用激光加热实验技术对氮氧硅石在地幔条件下的的高温高压稳定性进行了深入探究。实验结果显示,常温下的氮氧硅石晶胞具有较强的可压缩性,随着压力的增加,其拉曼谱峰强度随键长键角的变化发生规律性的变化。在较高的压力条件下(>35.5 GPa),氮氧硅石的拉曼峰强度随压力增大逐渐降低,表现出典型的压致无定形化的特征,直至压力高达55.8 GPa时,拉曼峰完全消失,氮氧硅石已转变成完全的无定形态。另一方面,一系列激光加热实验数据证实氮氧硅石具有宽广的稳定温压范围,其最高稳定温压超过25 GPa,3000 K。实验结果证实了氮氧硅石或其无定形态能够稳定存在于上地幔甚至下地幔的温度压力条件下。氮氧硅石可能是地球深部氮的重要储存形式,从而为解释深部氮相对于其它挥发性元素的亏损现象提供新的思路。
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