得益于高的光吸收系数、长的载流子扩散长度和可调的带隙,有机金属卤化物钙钛矿太阳电池在光伏领域表现十分突出。经过短短的十多年发展就实现了光电转换效率从3.8%到25.8%的迅猛突破,已经媲美传统硅基太阳电池,基本可以满足商业化的要求。大面积化制备是钙钛矿太阳电池商业化的必经之路,而印刷是实现大面积化制备的关键手段。尽管近年来大面积钙钛矿太阳电池的记录效率也在不断被更新,但是随着印刷面积的不断增大钙钛矿器件的光电转换效率出现了显著的降低。研究表明,印刷过程中随加工尺寸增加钙钛矿薄膜不均匀、不致密以及缺陷增多问题是导致效率降低的主要原因。本文针对大面积钙钛矿薄膜均质性差、不致密以及缺陷多的问题开展研究。聚焦钙钛矿薄膜印刷过程中咖啡环效应的作用机制以及晶体薄膜缺陷的形成和修复原理,通过超浸润仿生界面设计以及搭建大面积钙钛矿薄膜缺陷快速检测和原位修复系统,结合大面积钙钛矿模组印刷技术实现高效率、高稳定性和高重现性的大面积钙钛矿模组印刷制备。具体研究内容如下:1.通过研究咖啡环效应的形成机制,针对由咖啡环效应引起的薄膜均质性差以及针孔的问题,引入生物材料Levodopa构建超亲水仿生界面层（Bio-IL）,通过超浸润仿生界面设计调控了钙钛矿前驱体墨水在衬底上的铺展性能和钙钛矿胶体粒子输运行为成功抑制了咖啡环效应。其次,通过界面设计调控钙钛矿前驱体墨水结晶动力学,实现了均匀的、致密的、高结晶质量的大面积柔性钙钛矿薄膜的制备。钙钛矿薄膜的缺陷态密度从1.3×1016 cm-3降低到1.13×1016 cm-3。2.基于第一章工作中的的超浸润仿生界面设计,结合模组印刷技术,进一步印刷制备了100 cm~2的大面积柔性钙钛矿薄膜,并在此基础上组装了单块钙钛矿太阳电池（有效面积0.1 cm~2和1.01 cm~2）和柔性大面积钙钛矿模组（有效面积14.63 cm~2）并分别获得了21.08%,18.16%和16.87%的光电转换效率。同时研究了随着有效面积的增大器件效率的演化规律,证明了高质量的、均质的钙钛矿薄膜对钙钛矿器件性能损失以及柔性模组性能的显著影响,同时也证明了前述超浸润仿生界面设计在大面积柔性钙钛矿模组制备中的突出作用。3.针对当前大面积钙钛矿薄膜缺陷多,检测方法不足的问题,我们开发了使用Urbach能量值作为衡量标准检测大面积钙钛矿薄膜缺陷的方法,对大面积钙钛矿薄膜进行分区检测评估。最后使用NH3在低温下定点液化需要修复的区域并使用激光进行快速热处理实现重结晶。基于此,我们印刷制备了有效面积1.01 cm~2的单块小面积钙钛矿太阳电池和25 cm~2的钙钛矿模组并分别取得了最高21.69%和15.83%的光电转换效率。此外,经过缺陷修复的钙钛矿器件在1200小时的保存后效率约是初始值的85%,经过400小时的持续工作模组的效率仍能保持初始值的90%以上。