【摘 要】
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近年来,抗生素作为一类新兴的伪持久性污染物,在水环境中被频繁检测到。其中,磺胺甲噁唑(SMX)作为一种典型的磺胺类抗生素,在地表水中的浓度可达到14.8-297 ng·L-1,由于其半衰期长、稳定性高,对环境及人类健康构成严重威胁。因此,水中SMX的去除至关重要。吸附法因具有经济、高效、操作简单等特点,成为去除水中有机微污染物的有效处理方法。在众多吸附剂中,生物炭具有良好的孔隙结构和丰富的表面官能
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近年来,抗生素作为一类新兴的伪持久性污染物,在水环境中被频繁检测到。其中,磺胺甲噁唑(SMX)作为一种典型的磺胺类抗生素,在地表水中的浓度可达到14.8-297 ng·L-1,由于其半衰期长、稳定性高,对环境及人类健康构成严重威胁。因此,水中SMX的去除至关重要。吸附法因具有经济、高效、操作简单等特点,成为去除水中有机微污染物的有效处理方法。在众多吸附剂中,生物炭具有良好的孔隙结构和丰富的表面官能团,是一种优良的碳质吸附剂。生物炭对污染物的吸附性能与碳材料表面特性及孔径结构密切相关。本研究将综合考虑以上两个影响生物炭吸附性能的重要因素,对生物炭的表面性质及结构进行调控,制备了不同表面特性的生物炭和不同孔径结构及比表面积的生物炭,以SMX作为目标污染物,研究上述两类生物炭对SMX的吸附性能及其影响因素,结合表征结果,探讨了不同表面特性及不同孔径结构生物炭对SMX的吸附机制。主要研究内容及结果如下:1、利用Co2+活化过硫酸盐氧化法和高温还原法制备了不同表面特性的生物炭(氧化改性生物炭(O-BC),还原改性生物炭(R-BCX)),并研究了其对水中SMX的吸附性能。吸附等温线结果表明三种生物炭对SMX的吸附能力大小顺序为R-BC700(14.66 mg·g-1)>O-BC(4.91 mg·g-1)>BC(0.16 mg·g-1)。O-BC、R-BC700对SMX的吸附主要是化学吸附为主,在20 min左右即可达到吸附平衡。在不同阴阳离子存在条件下,Na+对其吸附影响较小,Ca2+、NO3-和SO42-对SMX的吸附有抑制效果;天然有机质(HA)由于存在空间位阻效应对SMX的吸附几乎无影响;R-BC700的吸附最佳p H为4。结合物理吸附、XRD、FTIR、XPS、Zeta电位等表征,进一步探讨了表面特性对生物炭吸附SMX的吸附机制,研究结果表明,C=O和C=C可与SMX产生π-π相互作用,有利于SMX的吸附,而C-O则由于空间位阻效应不利于SMX的吸附。2、采用氯化锌为孔径调节剂制备了多种不同孔径结构及比表面积的生物炭(Zn XBC1),并研究了其对水中SMX的吸附性能和吸附机理。Zn XBC1对SMX的吸附能力显著高于未改性生物炭(BC),其中,Zn1BC1对SMX的吸附能力最高,Langmuir模型拟合的最大吸附量为538.32 mg·g-1。Zn XBC1对SMX具有较高的吸附速率,在60 min内即可达吸附平衡,其吸附动力学符合拟二级动力学模型。粒子内扩散模型反映吸附过程包括外表面吸附、内扩散和吸附平衡三个阶段。在p H为4、SMX初始浓度为100 mg·L-1时,Zn1BC1具有最高的吸附容量为445.35 mg·g-1。水中的阴阳离子(NH4+、Cu2+、Al3+、Cl-、CO32-、PO43-)和溶解性有机质会对SMX的吸附产生干扰。其中,CO32-和PO43-对SMX吸附的抑制作用最明显。Zn1BC1重复使用5次后,其对SMX仍具有较高的吸附量(328.54 mg·g-1),表明Zn1BC1具有良好的循环再生能力。此外,在天然水体介质中,Zn1BC1对SMX仍保持良好的吸附性能,表明Zn1BC1具有良好的环境应用潜力。结合生物炭表征结果,进一步研究了孔道结构对生物炭吸附SMX的吸附机制,结果表明孔隙填充是生物炭吸附SMX的重要机理。相比生物炭的表面特性,其孔径结构对吸附SMX性能的影响更为重要。
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