铈镧合金薄膜的分子束外延制备及其相变与电输运研究

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含f电子的镧系和锕系元素是元素周期表中最复杂的成员,它们常表现出奇异的物理特性。其中最简单而具代表性的就是金属Ce的γ-α相变,该相变不仅晶体结构保持面心立方(fcc)不变,而且伴随有约15%的体积塌缩和磁性变化。多年来,大量理论和实验研究都致力于理解这一奇特相变的微观机制,其结果表明该相变与Ce的4f电子的局域-巡游双重特性及其与传导电子的杂化有关。Ce的外层电子结构为4f15d16s2,其中4f电子的能级与价带的5d和6s电子能级的能量接近,导致4f电子性质对外界环境相当敏感,造就了其局域-巡游双重特性和Ce的复杂物性。La的外层电子结构为5d16s2,不含4f电子,且可以与Ce以任意配比形成合金,以此调节其4f电子的性质,改变Ce的相变行为。Ce的γ-α相变存在显著的相变迟滞,即γ→α相变的起始温度(Ms=-100K)远低于α→γ相变的起始温度(As=~170K),而α-Ce的电阻率显著大于y-Ce的电阻率,因此Ce的γ-α相变将在其2到300 K的电阻率-温度(ρ-T)曲线上表现为显著的迟滞回线。通过制备一系列不同配比的CexLai-x合金,并对其进行电输运测量,比较其ρ-T曲线中迟滞回线的差异,我们可以进一步理解4f电子在Ce的γ-α相变中的作用及其相变机制。在本论文的工作中,我们采用分子束外延(MBE)法制备了一系列不同配比的CexLa1-x/Al2O3(11-20)多晶薄膜,并进行了 X射线衍射(XRD)晶体表征和2-300K的循环电输运测量。此外我们还在低阻6H-SiC(0001)(LR)和高阻6H-SiC(0001)(HR)基片上生长石墨烯,并将其作为衬底,采用MBE法在这两种衬底上生长得到了 Ce的高质量单晶薄膜,并进行了反射式高能电子衍射(RHEED)、变温X射线衍射(VTXRD)、XRD等晶体表征和2-300 K的循环电输运测量。具体实验成果总结如下:(1)首次采用MBE法在Al2O3(11-20)衬底上生长了一系列不同配比的高质量、晶体取向高度一致、fcc结构的铈镧合金多晶薄膜;(2)证实对Ce及CexLa1-x合金薄膜在2到300 K间的循环变温将导致β-Ce的累积,且其中β相的含量不影响γ-α相变的起止温度;(3)观察到了 Ce0.967La0.033合金薄膜类似Ce的γ-α相变,且合金中类α-Ce相的生成和稳定存在都受到抑制,本研究认为这是由铈镧合金中Ce的4f电子更加局域化,因而与传导电子的杂化作用减弱所致;(4)发现在CexLa1-x/Al2O3(11-20)合金薄膜中随着La组分含量增至9.2%及以上,类α-Ce的生成完全被抑制,样品在低温下以β相为主导,表明其中的4f电子具有较强的局域性;(5)成功在低阻的6H-SiC(0001)(LR)单晶基片和高阻的6H-SiC(0001)(HR)单晶基片上生长出了石墨烯(Graphene),并将二者作为衬底使用MBE法生长得到了高质量的γ-Ce单晶薄膜;(6)我们证实不完全绝缘的Graphene/SiC(0001)(HR)衬底不影响Ce的电输运测量结果,并得到了200 nm的Ce单晶薄膜γ-α相变温度。
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