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甲基苯基硅橡胶(PMPS)是由甲基苯基环硅氧烷与八甲基环四硅氧烷,开环共聚得到的一类特种硅橡胶,苯基的引入提升了硅橡胶力学性能、宽温域高阻尼、耐辐照性和耐高低温性能,使其在高端制造领域有重要应用,如航空、航天阻尼减震、密封等。碳材料如石墨烯、炭黑、碳纳米管,具有独特的微观结构,如石墨、石墨烯等,都具有大共轭π键,与常规的二甲基硅橡胶填充复合,可以赋予材料良好的导电、导热等性能,在长寿命、耐高温电磁屏蔽等领域获得广泛应用。由于甲基苯基硅橡胶与二甲基硅橡胶有着不同的分子结构,苯环与石墨、石墨烯及碳纳米管之间可能存在着π-π相互作用,从而赋予材料更特殊的性能,基于此,本文分别研究了鳞片石墨、膨胀石墨(EG)、碳纳米管以及石墨烯与不同苯基含量的苯基硅橡胶的复配,探索了碳材料的粒径、微观结构、用量与苯基硅橡胶的力学性能、阻尼性能、导电性能之间的关系,并通过结构表征技术和与二甲基硅橡胶的对比,揭示了苯基硅橡胶与不同碳材料之间的相互作用机制,并制备性能良好的导电硅橡胶。研究了膨胀石墨(EG)石墨填充的硅橡胶,发现EG在硅橡胶中也有良好的分散性,但EG的掺入会导致硫化硅橡胶机械性能下降;添加等量的EG,高苯基含量(PMPS-3)的硅橡胶混炼胶的机械性能较好。将EG分别与PMPS-3、PDMS进行混炼制备混炼胶,利用索氏提取器以甲苯为溶剂对混炼胶进行索氏提取,分别得到EG-1与EG-2。通过FT-IR与拉曼光谱说明PMPS-3与EG之间存在π-π相互作用将四种粒径不同的鳞片石墨分别填充到二甲基硅橡胶(PDMS)、PMPS-1(5%苯基含量)、PMPS-2(15%苯基含量)、PMPS-3(30%苯基含量),制备得到不同配方的混炼胶。研究发现:当基胶和填充份数相同时,鳞片石墨粒径越小硅橡胶的力学性能越好,苯基含量越高,与石墨的结合越好,力学性能也越高。通过多组实验发现在硅橡胶中,MWNT的最佳掺量均为2phr。SEM显示MWNT在2phr的掺量下分散良好。SSNMR与平衡溶胀法验证了 PMPS-3与MWNT之间存在π-π相互作用。MWNT的渗滤阈值为4phr,此时体积电阻率为9.32×106Ω·cm,比纯的PMPS-3降低7个数量级。GNs的掺量在0-2phr时,不同基体复合材料的拉伸强度随GNs的提高而上升,并且发现在PMPS-3中拉伸性能随提升的幅度最大。GNs分散均匀且与PMPS-3界面结合紧密。除此之外,GNs的引入可以提高硅橡胶的阻尼性能,在PMPS-3中对于阻尼性能提升最大。GNs的渗滤阈值为2phr,此时体积电阻率为8.3× 105Ω·cm,比纯的PMPS-3降低8个数量级。以MWNT、GNs、PMPS-3为原料制备MWNT/GNs/PMPS-3,导电性的最佳用量比为2phr/1phr/100phr,此时硅橡胶的体积电阻率比空白样降低9个数量级,同时拉伸强度由9.57MPa提高至10.62,硅橡胶的硬度和交联密度也有所提高。SEM显示MWNT与GNs在橡胶基体中均匀分散,MWNT作为"导电桥"连接GNs片层之间的空隙,形成有效的导电网络。