随着理论计算的不断发展以及计算机运算速度的不断提升,第一性原理计算在凝聚态物理、材料、化学等领域成为了不可或缺的工具。运用第一性原理计算,我们能够从单个原子或分子的微观层面来解释化学过程发生的机理,并应用于材料的性质预测、功能设计等,为实验与实际生产提供理论基础与经验指导。石墨炔作为一种新型碳材料,其特殊的sp与sp~2杂化态成键方式和分子构型决定了它的独特性质,对其加以修饰能够作为一种催化剂应用到催化反应中。本文借助第一性原理计算,研究了不同修饰方式的石墨炔对小分子的吸附及反应活性的影响。我们首先研究了在石墨炔负载金属钛体系中水分子的吸附与分解反应。从电子结构的角度出发,我们探究了钛原子在石墨炔基底上的吸附位点及其稳定性,发现最稳定吸附位点位于十八元环的角落位置,并且钛原子难以发生聚集。通过对水分子的吸附以及分解反应的计算,发现钛原子的引入能够大大增强水分子在表面的吸附,降低反应能垒,并且分解得到的氢原子倾向于吸附在石墨炔基底上。其次,我们研究了在氮掺杂石墨炔体系中一氧化碳氧化反应的机理。氮原子掺杂后的石墨炔电子性质发生了一定的改变:掺杂的氮原子是电荷聚集中心,而周边的碳原子则呈现正电性。氮掺杂石墨炔体系的能带结构以及态密度随着掺杂比例的不同而有所差异。另外,通过对反应中各物种的吸附情况以及可能的反应机制进行分析,发现由于基底材料与反应物种之间的电荷传输作用,导致决速步的反应能垒较低,验证了氮掺杂石墨炔作为无金属催化剂在催化一氧化碳氧化方面的优势。本论文通过研究小分子在修饰石墨炔体系中的吸附与反应活性,拓展了石墨炔在催化领域的应用,为相关材料的设计与实际应用提供了理论依据。