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全氟化合物(perfluoroalkyl and polyfluoroalkylsubstances,PFASs)是一种新型的持久性有机污染物,从2000年以来,由于其具有在环境中存在的持久性、可长距离迁移的特性、生物累积性及潜在的毒性等性质而引起人们的广泛关注。目前,它们在环境中的污染状况、输送迁移和环境行为已成为各国关注和研究的重点,但是针对饮用水源地的水体及鱼类样品中PFASs赋存水平的研究还比较缺乏。为了阐明在水源地中水体及鱼类样品的PFASs污染水平,本文调查了全氟化合物(PFASs)在北京市水源地(以密云水库和官厅水库为代表)水体中及鱼类中的污染状况,分析了 PFASs的暴露水平与人类活动之间的关系。利用同位素法测定稳定碳、氮同位素,建立营养级,探究不同鱼类之间PFASs的暴露水平,研究不同营养级中的PFASs浓度及生物放大效应,并重点针对以全氟辛烷磺酸(PFOS)与全氟辛酸(PFOA)为代表的全氟化合物的水体生态风险以及人体健康风险进行评价:1)本研究在北京市密云水库的7个点位以及官厅水库的8个点位共采集了 45个水样,PFASs在所有点位均有检出。其中,在密云水库PFASs分布较均匀,总浓度水平为5.30～8.67 ng/L,平均值为6.70 ng/L。PFBA是检出浓度最高的PFASs,含量为1.51～4.25ng/L;PFOA是检出浓度第二高的PFASs,含量为N.D.～2.82ng/L。在官厅水库中,PFASs的浓度水平相对密云水库较高(24.80～142.42 ng/L),且浓度分布在点位4、5、6呈现出较高的浓度水平,而在点位7、8出现了下降。对比国内外不同水源地及饮用水中的PFASs浓度水平,北京市水源地水体中全氟化合物的浓度处于相对较低的水平。2)本研究在密云水库和官厅水库共采集15个鱼类样品,PFASs在所有鱼类样品中均有检出。在密云水库,鱼类中的PFASs总浓度水平为1.70～14.32 ng/g wet weight(ww),平均值为7.05 ng/gww。不同鱼类的浓度水平从高到低依次为:南方拟餐>鳜鱼>青梢红鲌>鲫鱼>白鲢>鲤鱼。其中,PFBS、PFOS及长链羧酸PFOA、PFNA、PFDA、PFUdA和PFDoA在所有鱼类样品中均有检出,检出率为100%,而PFUdA、PFDA、PFBA、PFOS、PFOA为鱼体中的主要污染物。在官厅水库所检测的12种PFASs中,鱼体中PFASs的浓度范围为2.41～13.13 ng/gww,均值为6.98 ng/gww。与密云水库结果类似,PFOS、PFPeA及长链羧酸PFOA、PFNA、PFDA、PFUdA和PFDoA在所有鱼类样品中均有检出,浓度水平从高到低依次为:鲫鱼、乌鳢、南方拟餐、银鱼、黄颡鱼、青梢红鲌、鳙鱼、白鲢、鲤鱼。不同鱼类间的摄食差异和新陈代谢的不同,可能是造成各鱼类间PFASs浓度差异的原因。从整体上看,PFOS和长链的PFCAs为鱼类样品中的主要污染物。3)利用同位素法测定生物样品的稳定碳、氮同位素比值,稳定氮碳同位素δ15N测定范围为12.21‰O～20.50‰,813C测定范围为-29.44‰～-24.80‰,计算得出各鱼类营养级范围在2.30～4.52。由于本次采集的样品大多为肉食性和杂食性鱼类,因此在营养层次上跨度不是很大,但总体呈现出肉食性鱼类体内浓度大于杂食性鱼类体内浓度。通过计算其生物放大因子(BMFs),2个水库中PFOS的BMF值均大于1(1.71～4.33),表明PFOS具有生物放大效应,并且发现总体呈营养级越高PFOS浓度越高的趋势。4)综合以上结果,利用熵值法和美国EPA推荐的非致癌物质健康风险模型对于水体中PFOA和PFOS的生态风险进行了评价,并通过对比急性基准浓度(CMC)和慢性基准浓度(CCC)两项指标,发现北京市水源地水体中PFOA和PFOS目前尚处于较低的风险水平。对以摄食鱼类为暴露途径的人体进行健康风险评价,计算显示PFOS和PFOA的ADI值分别为0.51～1.06 ng/kg/d和0.21～0.44 ng/kg/d,均低于欧盟食品安全局推荐的TDI值,一定程度上反映出北京水源地鱼体中PFOS和PFOA尚未达到对人体健康具有风险的水平。