CO2是最主要的温室气体，共同应对气候变化应是全球共识。我国能源结构以煤为主，燃煤烟气CO2控制是我国碳减排的重要途径。碳捕集与封存(CCS)被认为是有效控制CO2排放的重要手段之一。乙醇胺(MEA)吸收工艺是当前最成熟的CO2捕集技术，但其存在能耗高、设备成本大等缺陷。因而，研发高效低耗的CO2捕集技术迫在眉睫。
　　基于混合胺的相变吸收剂是研发新型CO2捕集技术的热点研究方向。相变吸收剂具有吸收速率快、吸收容量大、再生能耗低等优点，被认为是最具潜力替代MEA的吸收剂。然而，该吸收剂存在最大的问题在于如何调控分相过程，实现CO2高效低耗捕集。基于此，本研究研究的相变吸收剂是三亚乙基四胺(TETA)和二乙氨基乙醇(DEEA)的混合物，通过研究水含量与相分离行为之间的关系，考察了分相调控剂对典型相变吸收剂TETA-DEEA吸收性能、反应机理以及再生能耗的影响。主要创新成果如下：
　　1)探明了水含量对相变吸收剂TETA-DEEA捕集性能及再生能耗的影响。向TETA-DEEA中加入不同含量的分相调控剂NMP，使水含量分别控制在46%、30%、25%和20wt%。实验结果表明，降低水含量有利于优化分相行为，例如，在大约0.5molmol-1的CO2负载量时，20wt％水含量溶剂的下相比例为42％，比46wt％水含量溶剂的下相降低了43％。动力学分析表明，在90%饱和负载的高CO2负载下，水含量对CO2吸收速率没有显著影响。水含量下降会降低潜热和反应热，因而导致吸收剂再生能耗大幅降低。以水含量为20wt％的TETA-DEEA为例，其再生能耗比MEA溶剂低了约50％，为1.89GJ/tCO2。
　　2)初步揭示了分相调控剂理化性质与TETA-DEEA分相性能及热力学性质的内在关系。通过考察四种不同疏水性(Log P)的分相调控剂DMI、NMP、DMF和环丁砜对TETA-DEEA吸收CO2过程的分相行为的影响，发现了分相调控剂均可有效调控吸收剂的分相行为，在相同的CO2负载下，CO2富集相的体积比例随分相调控剂LogP的增加而增加。此外，LogP为正值的分相调控剂更有利于降低能耗，LogP为负值的分相调控剂可提高CO2吸收速率。以添加分相调控剂DMI的相变吸收剂为例，在CO2负载为0.4molmol-1时，以MEA吸收液相比，其富集相的吸收速率提高了约114％，再生能耗降低了40%。
　　3)阐明了分相调控剂存在下TETA-DEEA的CO2反应机理及分相调控机制。13C核磁共振分析表明，分相调控剂不参加吸收CO2，CO2与胺之间的反应仍遵循两性离子反应机理，一级胺TETA首先与CO2生成两性离子，DEEA充当质子捕捉剂，最终生成氨基甲酸盐和质子化的DEEA。量子化学计算表明，分相调控剂的添加降低了TETA两性离子和DEEA反应的能垒，增加反应的平衡常数，使CO2与胺更彻底地反应。
　　综上所述，相变吸收剂的水含量越低，越有利于优化吸收剂的分相表现，所需的再生能耗越低；不同分相调控剂的疏水性影响了吸收剂的动力学和热力学表现，亲脂性的分相调控剂更有利于降低吸收剂的能耗，亲水性的分相调控剂有利于提高反应的吸收速率；分相调控剂的添加不影响CO2与胺之间的反应机理，本文的研究结果可为构建分相可控的相变吸收体系提供理论指导，有利于推进基于相变吸收剂的CO2捕集技术的研发。