硅硼掺杂碳点的制备修饰及其在血红蛋白传感中的应用

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荧光碳点(CDs)是一种直径小于10 nm的新型碳纳米材料,因其发光范围可调、化学性质稳定、低毒、生物相容性好、耐光漂白和易于功能化等特点,而成为碳纳米家族的研究热点。第一章介绍了 CDs的性质、制备方法、修饰以及在传感、成像等方面的应用进展。第二章以柠檬酸(C6H807)、硼酸(H3B03)、3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)为原料,采用微波法一步制备硅、硼掺杂的碳点(Si-B-CDs)。采用X射线衍射能谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及傅里叶红外光谱(FT-IR)对Si-B-CDs进行表征,证实了产物为无定型CDs,且结构中有Si、B存在。高倍透射电镜(HRTEM)结果表明Si-B-CDs分散性良好,粒径主要集中在4-8 nm。Si-B-CDs的最大激发波长和发射波长分别为350 nm和445 nm,最大发射波长与激发波长在一定波长范围内不相关,荧光量子产率(QY)为20.1%。以荧光光谱为主,结合圆二色光谱、紫外-可见吸收光谱,研究了 Si-B-CDs与Hb的相互作用。实验结果表明,Si-B-CDs与Hb中的血红素辅基存在配位相互作用,通过形成静态复合物导致CDs的荧光猝灭,据此建立了检测Hb的新方法。在最优条件下,Hb浓度在0.45~3.73μmol L-1时,Si-B-CDs的荧光强度与Hb浓度成正比,相关系数R2为0.9944。检出限为0.14 μmol L-1。该方法已成功应用于人体全血中Hb检测。第三章聚丙烯酸钠(PAAS)表面含有大量羧基,增强CDs水溶性的同时提高检测Hb的灵敏度。以PAAS为钝化剂,微波法一步合成PAAS修饰的荧光碳点(PAAS-CDs),并将其用于检测Hb。PAAS-CDs的量子产率为34.6%。在最优实验条件下,PAAS-CDs作为探针检测Hb检出限为0.06 μmol L-1,线性范围是0.21~5.22 μmol L-1。
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