能源是国民经济增长和人类社会进步的动力,与人们日常生活息息相关。我国以煤炭为主的资源禀赋特点决定了煤炭的主导能源地位。煤中硫等有害杂质通常会在转化利用过程中形成SO2造成严重的环境污染。由于煤炭消耗量大,我国SO2的排放目前居于世界首位。近年来,为了保护大气环境,我国对环保要求不断提高,同时限制或禁止高硫煤的开采和使用,加上多年来“采富弃贫”的开采模式,导致低硫优质煤储量不断下降。因此为了保障我国能源安全,未来将不得不使用高硫煤炭,所以如何实现高硫煤炭清洁高效利用,必将成为科学家、产业界和社会关注的焦点。目前煤炭的脱硫技术可分为3类:燃前脱硫、燃中固硫和燃后脱硫。燃前脱硫处于煤炭燃烧利用的前端,具有脱硫成本低的优点,是从源头上解决煤炭燃烧污染环境问题的重要举措。物理法、化学法和生物法燃前脱硫技术等,都存在脱硫效率低、反应条件严格或周期长等问题,很难满足高硫煤炭低硫化过程中要求的量大、对煤质变化适应性高的要求。相比之下,热解脱硫技术具有脱硫率高、相对成本低、可规模化应用等潜力,最有希望成为燃前高效脱硫的突破口。然而,至今世界上仍没有成熟的高硫煤热解脱硫工业应用,主要原因是煤中含硫成分种类多,在热解过程中硫的二次转化机理复杂且缺少系统全面的检测和解决办法,导致热解脱硫的效率不高。大量研究结果已经表明,热解气氛和热解时间是影响煤热解脱硫效率的最主要因素。热解时间过长,虽然脱硫效率很高,但是焦炭产率较低;而热解时间过短,焦炭产率高,但脱硫效率下降。单一气氛对某一种特定的硫脱除效率较高,如氢气气氛对有机硫脱除效果好,微氧气氛对于无机硫的脱除率较高。此外,现有研究均是基于反应后检测半焦中的含硫量,来确定某一温度范围内脱硫量的多少;而无法揭示在煤热解脱硫过程中,含硫气体产物随温度变化的动态释放规律。因此针对这些问题,本文首先利用流化床装置,分别在氢气或弱氧的单一气氛下,改变热解最终温度和热解时间制取半焦,并对制得的半焦进行形态硫、X射线光电子能谱（XPS）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析,得到产率最高和含硫量最低的最佳热解条件,揭示了煤在热解过程硫迁移转化的机理和焦表面官能团的变化。进而利用微型流化床反应分析仪（MFBRA）测定了煤在弱氧气氛中和氢气气氛中含硫气体（SO2和H2S）的动态释放过程和规律。由于煤在MFBRA热解中最大限度的减少了煤中硫的二次反应,获得了更为真实的无机硫和有机硫的变化规律。结合在氢气气氛下H2S释放的“双峰”现象,分段计算出了无机硫和有机硫释放的活化能。最后,依据弱氧气氛和氢气气氛的脱硫规律,提出了“双段双气氛”热解脱硫的想法,即先在弱氧气氛下热解然后再在氢气气氛下热解（反之）,通过调节各个阶段的操作条件（温度、时间、气氛）定向调控无机硫和有机硫的有效脱除。经过实验验证,得到了低含硫量的半焦产品,确定了双段双气氛”热解脱硫技术的可行性。本论文主要得结论如下:（1）在弱氧气氛、600℃和60min热解条件下脱硫率和半焦收率最佳,分别为56.7%和66.3%。在氢气气氛、750℃和170min热解条件下脱硫率和半焦产率最佳,分别为67.6%和66.7%,热解时间延长到200min时达到最高脱硫率73.86%。（2）弱氧气氛对于黄铁矿硫的脱除有利,但对有机硫的脱除效果有限。氢气气氛对无机硫的脱除效果在550℃以上开始缓慢提高,对有机硫的有效脱除效果也需要在较高温度下进行。在高温下,不同形态的有机硫之间可以相互转化,适当的提高温度还可以促进硫酸盐硫的分解。（3）在微型流化床中,煤在氢气气氛下热解,H2S的释放呈现双峰的现象,第一个峰主要是无机硫中的黄铁矿被还原,第二个峰主要是有机硫的分解以及残余的黄铁矿硫与氢气反应。在较低温度下,煤中黄铁矿部分转化为有机硫,其余以含硫气体释放;随着热解温度升高,煤中有机硫发生裂解释放,同时伴有不同小分子有机硫和噻吩硫间的相互转化。根据H2S的释放特性,得到无机硫和有机硫热解脱除的活化能分别为260.1k J/mol和56.1k J/mol。（4）本文提出用弱氧低温度脱除无机硫和氢气高温脱除有机硫的双段双气氛热解脱硫技术思路,并用两种高硫烟煤进行了双段气氛的热解实验,将BS烟煤和朱家峁烟煤含硫量分别从3.51%和2.4%降低到1.28%和0.85%。扣除两种煤中难以脱除的硫酸盐硫（分别为1.03%和0.15%）,该方法可以有效脱除煤中85%以上的有机硫和无机硫。本研究对高硫煤的清洁利用提供了一种新的思路,为更准确的认识高硫煤炭的热解脱硫机理提供了数据支撑。