Fe3O4微球及其复合物作为非均相Fenton催化剂降解亚甲基蓝

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随着工业的迅速发展,印染废水等难生物处理的废水的产生量逐年增加,处理技术越来越受重视。Fenton试剂法由于它的处理效果好,操作便利等优点,在工业领域迅速发展。本文采用均相Fenton降解150 mg/L的亚甲基蓝模拟废水,进行单因素分析实验。虽然F enton试剂优点众多,但是还是存在二次污染,产生底泥等问题,为了解决这些不足,引入了非均相Fenton。本论文采用水热法制备出Fe3O4微球并将其作为非均相Fenton的催化剂,降解150 mg/L的亚甲基蓝模(MB)拟废水,并进行单因素分析实验。并探索了Fe3O4微球催化剂的催化性能以及重复利用能力。由于Fe3O4微球耐酸性差,易团聚等特点,因此本文采用St(O)ber工艺对Fe3O4微球进行表面修饰,讨论了TEOS,氨水,醇水比和Fe3O4用量对包裹的影响。将最佳条件下制备出的Fe3O4@SiO2微球作为非均相Fenton的催化剂降解亚甲基蓝模拟废水,SiO2包裹了Fe3O4之后溶液中的分子之间的传质速度下降了,延长了反应时间,因为超声能够加快分子间的运动,本文结合了超声。单因素分析实验,得出亚甲基蓝的最佳降解条件,进一步探索了Fe3O4@SiO2催化剂的催化性能和重复利用能力,测定了反应过程中CODcr的变化。分别对Fe3O4和Fe3O4@SiO2微球的微观结构,晶型以及磁性进行表征。  研究结果表明均相Fenton的最佳反应条件:pH=3,H2O2投加量为3.00mL/L,Fe2+离子浓度0.15 mol/L,反应时间2h,MB的最佳去处效果为99.9%。  以Fe3O4作为催化剂最佳反应条件为:pH=3,H2O2投加量为2.00 mL/L,Fe3O4投加量为3.00 g/L,反应时间2h,MB的最佳降解效果为95.4%。Fe3O4微球有较好的催化性能和一定重复利用能力,重复5次降解效果分别达到81.2%、76.6%、674%、60.4%、49.4%。相比于均相Fenton体系,非均相Fenton也具有良好的降解效果。  Fe3O4微球表面修饰最佳条件为:TEOS0.05 mL,氨水0.10 mL,醇水比4∶1和Fe3O4用量1.00 g。表征测试结果表明:Fe3O4微球和Fe3O4@SiO2微球呈现球状,Fe3O4@SiO2微球能看出明显的很薄的SiO2包裹层;制备的Fe3O4@SiO2微球和Fe3O4微球有尖晶石结构四氧化三铁的特征衍射峰;Fe3O4微球和Fe3O4@SiO2微球饱和磁分别为79.6 emu/g和87.3 emu/g。  Fe3O4@SiO2作为催化剂最佳反应条件为:pH=3,Fe3O4@SiO2投加量为3.00g/L,超声10 min,H2O2投加量为2.00 mL/L,反应时间1h,MB的最佳去处效果为99.9%。  Fe3O4@SiO2微球催化剂5次重复实验降解效率分别为96.5%,93.3%,89.2%,86.7%,83.2%,重复使用性能优于Fe3O4。Fe3O4@SiO2微球有很好的催化性能,且重复使用性较好。实验表明以Fe3O4@SiO2微球为催化剂的非均相Fenton,在最佳反应条件下CODcr的去除率达到91.5%。两种不同催化剂的非均相系统结合超声降解另一种阳离子污染物孔雀石绿,实验结果表明,两种催化剂都对孔雀石绿有一定的降解效果。
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