【摘 要】
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氢气是可再生、热值大、便于利用的清洁能源。电解水制氢是氢气产生的重要途径。铂是当前电解水制氢最优异的催化剂,由于其在自然界中含量低、价格贵,这就驱使人们寻找其他自然界含量丰富的铁、钴、镍等过渡金属催化剂。其中金属卟啉是一类重要的催化剂,将具有电子受体能力的GO与具有电子供体性质的金属卟啉结合,可以利用GO与卟啉之间的电子传输效率来提高电催化析氢能力。卟啉石墨烯基材料主要有共价键和非共价键两种结合类
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氢气是可再生、热值大、便于利用的清洁能源。电解水制氢是氢气产生的重要途径。铂是当前电解水制氢最优异的催化剂,由于其在自然界中含量低、价格贵,这就驱使人们寻找其他自然界含量丰富的铁、钴、镍等过渡金属催化剂。其中金属卟啉是一类重要的催化剂,将具有电子受体能力的GO与具有电子供体性质的金属卟啉结合,可以利用GO与卟啉之间的电子传输效率来提高电催化析氢能力。卟啉石墨烯基材料主要有共价键和非共价键两种结合类型。共价键结合材料主要是利用酯键、酰胺键等连接,利用GO与金属卟啉的π-π堆积作用来构筑卟啉石墨烯基非共价材料是一种重要的方法。本文制备了5,10,15,20-四（苯基）卟啉钴配合物（Co TPP）,并利用该配合物与氧化石墨烯（GO）的堆积作用自组装了Co TPP/GO电催化析氢复合材料。发现当Co TPP与GO的质量比为1﹕15时,复合材料的电催化析氢性能最佳。该材料的Raman和SEM结果显示,与GO相比,Co TPP/GO复合材料表面的无序程度增加,该形貌改变有利于促进反应体系的电荷迁移与分离;交流阻抗（EIS）测试结果显示,GO阻抗值由原来的1180Ω降低为Co TPP/GO材料的734Ω;电化学测试结果显示,析氢起始过电位由GO的-761 m V降低为Co TPP/GO材料的-337 m V,塔菲尔斜率由296 m V dec-1降低至174m V dec-1,法拉第效率却由23%提高至87%。加入二苯硫醚（SPh2）轴向配体后,Co TPP（SPh2）/GO材料的析氢起始过电位进一步降低至-235 m V,塔菲尔斜率降低至163m V dec-1,法拉第效率提高至94%。这些结果表明通过氧化石墨烯与金属卟啉的非共价键自组装是构筑石墨烯基电催化制氢材料的一个有效途径。
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