飞秒激光通常具有极短的脉冲宽度和极强的脉冲强度,前者使人们能够在飞秒的时间尺度内观察分子的动力学行为过程,揭示分子光物理化学过程的本质,而后者则可以极大地改变分子的结构行为,使分子发生排列取向、异构化、电离解离和库仑爆炸等等,因而利用飞秒激光脉冲作为工具来测量和控制分子光物理化学过程已经成为近些年国际强场领域最前沿的研究热点。飞秒脉冲整形量子相干控制技术的出现为研究分子与飞秒激光相互作用提供一种全新的实验技术手段,是一种操纵飞秒激光场中分子动力学行为的理想工具。本论文利用飞秒脉冲整形量子相干控制技术重点研究了分子多光子吸收过程,分子排列取向,分子太赫兹辐射产生和分子相干反斯托克斯拉曼散射,具体研究内容包括：1)简单回顾了激光技术的发展以及分子和飞秒激光相互作用的几种主要物理现象,并介绍了量子相干控制的原理以及脉冲整形技术的原理与物理基础。2)分子多光子吸收超快控制方面,通过偏振以及相位调制实现了香豆素480中双光子荧光的有效抑制；通过π相位调制研究了掺Er3+玻璃共振中介（resonance-mediated）双光子吸收控制,并研究了激光的重复频率对其控制效率的影响；此外,通过π和方波相位调制实现了掺Er3+玻璃的单光子以及双光子荧光的抑制与增强。3)分子排列取向超快控制方面,提出一束单色飞秒脉冲结合一束双色飞秒脉冲方法获得分子半转动周期处取向,并研究了第一束单色激光脉冲的强度和脉宽对第二束双色激光产生分子取向的影响；提出把一束双色飞秒激光脉冲分成两束延迟的子双色激光脉冲能够有效的增强分子的取向,并发现当两束延迟子双色激光脉冲的强度比例为1：2时,分子的取向程度获得最大增强。4)分子太赫兹辐射产生超快控制方面,构建分子和飞秒激光相互作用强太赫兹产生的瞬时光电流模型,研究了双色飞秒激光的相对相位,中心频率,总功率对分子太赫兹辐射产生的影响；重点分析了不同激光强度下双色飞秒激光之间强度比值对获得最强太赫兹辐射产生的依赖关系,并阐明了其中的物理机制；此外,通过周期性方波相位调制实现了ZnTe晶体中太赫兹脉冲产生。5)分子相干反斯托克斯拉曼散射超快控制方面,提出通过矩形幅度调制可以获得高分辨的相干反斯托克斯拉曼散射光谱（CARS）,通过观察CARS光谱中诱导小孔的位置能够获得分子的精细能级结构。