对于像天然沸石等具有高商业价值的工业矿物材料,在环境领域中有很好的应用前景。事实上,在特定条件下,通过吸附阳离子表面活性剂使表面官能化来改变矿物的表面电荷,使沸石能同时与有机污染物或无机阴离子相互作用。这种功能化开发可以使沸石用于污染水体的修复。磷酸根(P043-)和铵根离子(NH4+)是大多数肥料和洗涤剂的主要成分,在使用的过程中它们被以直接或间接的方式排放进入水体。当浓度超过水生环境所需的最大容许极限时,就会导致水体富营养化,从而威胁生态系统。由于营养物(NH4+和P043-)的增加导致藻类种群迅速生长,从而消耗了供应给其他水生生物的氧气,且有时还释放毒素到环境中。去除这些污染物,需要具有成本效益的技术。因此,开发廉价、高效的吸附和离子交换材料已成为大多数研究工作的焦点。价格低廉的天然沸石类材料由于同时具有离子交换能力和吸附性能而引起了广泛兴趣。此外,尽管人们对沸石去除水体中污染离子已经开展了大量研究工作,但是对于特定的沸石仍需要开展个性化研究。本论文的目的是对一种也门出产的斜发沸石吸附潜能进行评估,研发其作为污染物去除材料的最佳改性工艺,并将研究结果与中国沸石的去除效率进行比较。本文分别报道了也门天然Al-Ahyuq沸石对NH4+、PO43-或二者同时存在时的去除效果。此外,也考察了溶液pH值、沸石的用量、污染物的浓度、吸附时间、水温等参数对NH4+和PO43-去除的影响。论文主要由A、B两部分组成：A-第一部分包括实地调查和沸石凝灰岩的实验室检测。本工作首先对Al-Ahyuq沸石的矿物学、化学成分和天然形态进行了详细表征,在此基础上考察了其作为吸附剂材料的潜力。Al-Ahyuq沸石矿床的区域在也门塔伊兹省,其大部分是由火山凝灰岩蚀变(也门陷阱系列)形成的。选取并检验Al-Ahyuq沸石矿床区域约重0.5 Kg的40个沸石样品,以确定它们的矿物和化学组成。分别采用X射线衍射(XRD)、x射线荧光(XRF)和扫描电子显微镜(SEM)对这40个样品进行了矿物学、化学分析和形态的鉴定。XRD数据表明,沸石矿物的纯度范围从78到100%；其它测试结果表明,斜发沸石(Clinoptilolite)和丝光沸石(Mordenite)是这类矿物材料的主要矿种,而片沸石(Heulandite)和辉沸石(Stilbite)成分较少；副矿物成分包含有石英,伊利石,云母,长石,高岭石,和Semectite.在Al-Ahyuq区域中沸石凝灰岩的化学成分：61.01-72.00% SiO2,10.96-14.41%Al2O3,1.12-7.41%K2O,0.74-3.68% Fe2O3, 0.47-3.53%CaO和0.47-3.53%Na2O。与世界上其它沸石矿物相比,上述表征结果表明Al-Ahyuq地区的沸石矿也具有极高的经济价值。同时,其矿物学构成、化学成分和离子交换性能说明Al-Ahyuq区域天然沸石显示出环境应用的潜力。B-针对Al-Ahyuq地区沸石矿物处理水溶液中NH4+、PO43-或NH4++PO43-的情况,本文从三个方面进行叙述：第一部分探讨了也门Al-Ahyuq地区沸石矿物(简称为Al-Ahyuq对NH4+的去除效果,并与中国Huludao沸石(简称为Huludao)的性能进行了比较研究。结果表明对沸石进行钠化改性可以提高对NH4+的去除率。依据对NH4+的去除效果,论文首先给出了Al-Ahyuq和Huludao的钠化最优处理参数,如钠溶液浓度、搅拌时间、活化温度等。然后,对沸石矿物离子交换过程中的热力学和动力学性能进行了系列研究,重点考察了影响离子交换能力的参数,如溶液的pH值、温度、接触时间、NH4+的初始浓度、沸石的用量等。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能量色散谱(EDS)、Zeta电位、X射线衍射(XRD)、X射线荧光(XRF)、傅里叶变换红外光谱(FTIR、热重分析(TGA)和比表面积分析(SSA)等技术,对天然Al-Ahyuq和Huludao改性前后的NH4+去除效果和去除机理进行了详细研究。结果表明,沸石对NH4+的去除机理是Na+离子交换,最高去除率可达99%以上。在35℃下,Al-Ahyuq可以获得最高离子交换容量,而Hulaodu为25℃。对两组沸石得到的动力学数据显示吸附为准二级动力学,而离子交换等结果表明平衡数据与Langmuir模型最为吻合。此外,论文也给出了自由能(AG°)、焓(AH°)和熵(AS°)等热力学参数的变化数值。这些数据显示两种沸石对NH4+的交换过程是自发进行的,均为放热过程；而△G°数值表明对NH4+吸附选择的优先顺序为：Al-Ahyuq活化斜发沸石>Huludao活化斜发沸石>Al-Ahyuq天然斜发沸石>Huludao天然斜发沸石。所有研究结果证明沸石的Si/Al摩尔比决定了对NH4+的选择性。第二部分旨在开发一种新颖的TiO2/Al-Ahyuq复合吸附剂用于对PO43-的去除,并对其性能进行技术评价。首先利用多种手段对TiO2/Al-Ahyuq复合吸附剂及其对P043-的去除机理进行了研究,并与天然沸石进行了比较。同第一部分一样也考察了多种影响吸附性能的技术参数。当水溶液中PO43-的初始浓度较低时,TiO2/Al-Ahyuq复合吸附剂具有接近100%的去除效率；复合吸附剂的比表面积为166.5 m2/g,而其P043-的吸附容量可达37.6mg/g。此外,两种材料最佳吸附效果发生的条件为：PH范围为2-4,温度为35；Zeta电位、红外光谱、X射线荧光光谱和EDS分析表明静电引力以及磷酸根与表面羟基的置换为主要吸附机理。吸附等温线结果表明,平衡态数据最接近于Freundlich模型(FM)。此外,论文也给出了复合和非复合吸附剂AG°、AH°和AS°等自由能热力学参数的变化数值。相关数据表明,沸石对P043-的吸附过程在本质上是一种自发的吸热过程。研究结果显示TiO2/Al-Ahyuq复合吸附剂是一种高效、经济的环境污染物治理用吸附材料,并且具有良好的再生性能。第三部分探讨通过采用NaCl,AlCl3以及热改性的Al-Ahyuq沸石同时去除模拟再生水中的磷酸根和铵根离子的可行性。首先对AlCl3改性Al-Ahyuq进行了表征,然后研究了其对NH4+和P043-的去除机理,并将研究结果与天然沸石进行了比较。利用1M NaCl和10 mL/g柱撑剂条件下进行改性的Al-Ahyuq,对模拟再生水中的NH4+和PO43-的去除率分别达到97.80%和98.60%。红外光谱、X射线荧光、BET和EDS分析结果表明,改性沸石表面的羟基置换(AlOH)是P043-的主要吸附机理,而钠离子交换则是NH4+的主要去除机制。动力学实验表明NH4+和P043-的吸附遵循准二级模型,而吸附等温线更符合朗格缪尔吸附等温模型(LM)。最后,AG°、AH°和AS°等热力学数据说明,AlCl3改性沸石吸附NH4+和PO43-的过程是非自发吸热过程。上述研究结果证实,从NH4+和PO43-浓度较低的水溶液中,利用NaCl、AlCl3或通过加热的方式对Al-Ahyuq沸石进行改性,均可以提高它们的去除率。基于上述研究,本文认为相较于其他一些昂贵的吸附材料,Al-Ahyuq和Huludao沸石是一种廉价、易得、环境友好的天然矿物材料,它可以作为吸附剂而被用于废水中铵和磷污染物的吸附。然而,作为吸附材料Huludao沸石因为石英含量高,所以需要额外的纯化步骤,从而增加了整体的成本。因此,相较于Huludao沸石,Al-Ahyuq沸石是一种效益更高的沸石吸附剂。