【摘 要】
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杂多酸是一种绿色催化剂,具有活性高、选择性好、无毒性、不腐蚀设备等优点。大量的研究工作表明在光激发作用下,激发态的多酸具有很强的氧化能力,可以有效地降解有机污染物
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杂多酸是一种绿色催化剂,具有活性高、选择性好、无毒性、不腐蚀设备等优点。大量的研究工作表明在光激发作用下,激发态的多酸具有很强的氧化能力,可以有效地降解有机污染物。然而,该类催化剂易溶于水且在催化反应条件下稳定性差,这使其不易回收重复利用。其中,Keggin型钨系多酸尽管具有很好的光催化活性,但是其只能利用太阳光中的紫外光,这限制了其在实际中的应用。制备基于多酸有机无机杂化物是当前解决这一缺陷的有效途径之一。通过引入有机物光敏剂,与多酸形成一种杂化物,这样既能够形成非均相的催化剂,实现催化剂的循环再利用,又能增加其在可见光下的催化活性。因此,寻找合适的光敏剂备受人们的关注。本论文则选用黄色的有机物2,4,6-三(1-咪唑基)-1,3,5-三嗪(TIT)作为光敏剂,经酸化后,分别与Keggin型磷钨酸和硅钨酸通过简单的共沉淀法,制备了两个黄色的非水溶性的有机无机杂化物:TITH-PW12和TITH-SiW12。我们通过使用UV-vis,FT-IR,SEM等手段对其组成进行了表征,探究了在可见光照射下对甲基橙溶液(MO)催化降解活性,并初步探讨了它们的催化降解机理。实验结果表明,杂化物中多酸(PW12和SiW12)在沉淀过程中结构是保持完整的,同时,发现所得的杂化物在可见光区的吸收大大增加。在可见光的照射下,化合物TITH-PW12和TITH-Si W12不需加任何氧化剂就能够将甲基橙(MO)溶液完全降解,显示了很好的催化活性。催化剂易于从反应体系分离、回收,而且重复利用四次后,其结构及催化活性仍保持不变,催化降解满足一级动力学方程。同时发现,当选用同一种光敏剂而改变Keggin型杂多酸不同时,所形成的复合物的催化活性没有明显的变化。因此,光敏剂的选择对降解染料催化活性起着至关重要的作用。
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