硫化物光催化剂的掺杂改性及可见光分解水制氢性能

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本文以Na2S和Na2SO3为电子给体,研究了离子掺杂对硫化物半导体光催化制氢性能的影响并探讨了可能的反应机理。我的工作主要分为三部分:第一部分研究了Bi3+掺杂对CdxZn1-xS固溶体催化剂的光催化放氢性能的影响并且优化了反应条件,探讨了可能存在的反应机理。以水热法制备了Bi3+掺杂CdxZn1-xS固溶体催化剂。借助X射线衍射仪(XRD)、UV-Vis漫反射(UV-Vis)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线能量色散光谱仪(EDX)、比表面积(BET)、电化学法等手段对催化剂进行表征。结果表明,当载铂量为4wt%、x=0.5、水热温度为160℃为最佳条件,催化剂活性较好。当Bi3+掺杂量较低时,掺杂离子位于晶格表面,而掺杂量较高时,掺杂离子也会进入昌格内部。在可见光(λ≥420nm)下,Bi3+掺杂有效的提高了催化剂的放氢量。当Bi3+掺杂浓度为0.10mole%,光催化活性最高,光照30h后,平均表观量子效率为9.71%,Bi3+掺杂有效地抑制了电子和空穴的分离,提高了光催化活性。第二部分研究了Ru3+掺杂对Cd0.5Zn0..5S固溶体催化剂的光催化放氢性能的影响并且优化了反应条件,探讨了可能存在的反应机理。通过水热法合成了CdxZn1-xS和Ru(m)/Cd0.5Zn0.5S催化剂,用XRD、UV-Vis、电化学等手段对催化剂进行表征。结果表明Ru3+掺杂有效地提高了光催化剂的活性,当Ru3+的掺杂量为0.1mole%、载铂量3wt%、制备温度160℃时,催化剂的活性最高。活性提高的原因可能是Ru3+的加入形成了新的杂质能级和缺陷,促进了催化剂对可见光的吸收,降低了电子和空穴的复合。第三部分研究了Bi3+掺杂对CdS催化剂的光催化放氢性能的影响并且优化了反应条件,探讨其反应机理。以水热法和浸渍法制备了CdS和Bi3+掺杂CdS催化剂,借助XRD、UV-Vis、BET、SEM、TEM、PL、电化学等手段对催化剂进行表征。结果表明在电子给体的存在下, Bi3+掺杂有效地提高了光催化剂的活性,光照30h后放氢稳定。这可能是因为Bi的电负性比Zn和Cd大,更容易捕获电子且有利于金属Pt的沉积。
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