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近年来,二维(2D)过渡金属碳氮化合物MXenes因其独特稳定的层状结构、电化学性能、易于制备等优点而受到广大研究者的青睐。新型MXenes系列材料是由过渡金属碳化物,碳氮化物或氮化物所组成。Mn+1Xn Tx用来表示MXenes材料的通式,公式中的M被用于代表过渡金属(例如Sc、Ti、Hf、Zr、V、Nb、Ta、Cr、Mo等元素),而X代表的则是碳或氮,n一般等于1、2或3,Tx是用来表示材料表面的官能团(-OH、-F、-O)。名称“MXene”是被用来描述这种材料与石墨烯之间的相似性。MXenes材料之所以具有优异的电化学性能是因为其优良的导电性、亲水性、较高的比表面积和特殊的层状结构。目前MXenes材料在超级电容器电极材料方面已成为热点研究材料之一。但是,由于MXenes表面官能团的影响,以及其特殊的层状结构,导致其层间导电性差、活性位点少、循环稳定性差、质量比电容低,有待进一步提升。为进一步提高MXenes材料的层间距、导电性、比表面积等,改善和优化MXenes电极材料的电化学性能,本文实验以HF刻蚀Ti3AlC2得到的Ti3C2Tx为前驱体,通过离子插层法、微波辅助合成法和微波氧化法分别制备了Ti3C2-KOH-400、Fe@CNTs/Ti3C2Tx、TiO2/C复合材料。结果表明:将MXenes材料作为超级电容器电极材料表现出优异的电化学性能,尤其在循环稳定性、比表面积、比电容方面有了极大的改善。具体的研究内容如下:1.利用Ti3C2Tx的插层效应,首先用KOH溶液中的阳离子K+进行插层,再经过Ar保护下的煅烧处理,除去Ti3C2Tx的表面和层间的部分官能团(-F、-OH),增加Ti3C2Tx的活性位点、增大电子可接近的表面积,从而提升Ti3C2Tx电化学性能,提高Ti3C2Tx质量比电容。结果表明,通过KOH和煅烧修饰后除去了部分末端基团(-OH、-F),制备得到的电极材料质量比电容有了极大的提升,在电流密度为1 A g-1时比电容可达到498 F g-1,几乎是Ti3C2Tx的九倍之多,在3000次循环之后电容保留率仍在97%以上。2.以Ti3C2Tx为前驱体,二茂铁为原料和碳源,通过微波辅助法快速合成了Fe@CNTs/Ti3C2Tx纳米复合材料。原材料二茂铁在微波辐射下被分解转化为Fe@CNTs,直接在层状Ti3C2Tx上生长。层间Fe@CNTs可有效防止Ti3C2Tx薄片的重新堆积,增加复合材料的比表面积(16.56 m2g-1)。另外,Ti3C2Tx薄片之间的Fe@CNTs“桥”可以提供快速的电子转移通道。通过电化学性能测试发现,Fe@CNTs/Ti3C2Tx纳米复合材料比容量达到65.6 mAh g-1,比Ti3C2Tx电极高出两倍以上。此外,经过3000次充放电循环,Fe@CNTs/Ti3C2Tx电极表现出优异的循环稳定性。3.以Ti3AlC2为原料制备Ti3C2Tx前驱体,通过微波氧化法快速制备了TiO2/C纳米复合材料。微波氧化法是一种新颖、简单、快速的方法,制备得到的TiO2/C纳米复合材料是一种TiO2嵌入碳层的特殊层状结构,这种结构不仅增大了比表面积(40 m2 g-1,前驱体Ti3C2Tx比表面积为2.16 m2 g-1),而且可以增加离子的扩散通道,改善电子的传输。测试结果表明,将TiO2/C电极材料作为超级电容器电极材料,在电流密度为1 A g-1时经过5000次充放电测试后比电容基本保持不变。