Mg-Si-Sn基热电发电器件中电极材料的设计、制备与表征

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Mg-Si-Sn热电材料是重要的中温热电材料体系,在工业余热和汽车尾气回收发电领域具有广阔应用前景。关于Mg-Si-Sn器件的研究甚少,本论文以Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02热电单臂为研究对象,设计了一种与该热电材料匹配的多层电极,优化了多层电极的连接工艺;对Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02热电材料与多层电极的连接状态进行了表征,包括界面微观结构、化学成分、接触电阻、剪切强度以及高温稳定性;在此基础上组装了n型Mg-Si-Sn/p型Cu2Se热电单偶,测试了热电单偶的热电转换效率和输出功率,对焊接界面的高温稳定性进行了研究,其主要工作的结果如下:n型Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02热电材料的多层电极满足器件设计要求,该多层电极由第一Ni-Al合金层/第二Ni-Al合金层/Ag构成,第一Ni-Al合金层热膨胀系数可与Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02热电材料良好匹配,Ag层焊接性能良好;多层电极与热电材料的结合界面良好,无明显微裂纹,其无明显元素互扩散;界面接触电阻介于0.07~0.13 m?之间,占热电材料内阻的3.5~8.3%,多层电极与热电材料的剪切强度高于热电材料自身强度。n型Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02热电材料/多层电极在573 K、673 K和773 K下分别退火一周热稳定性研究表明:当退火温度在673 K及以上时,多层电极第一Ni-Al合金层会由Al,NiAl3,Ni2Al3和Ni多相组成转变为Al和NiAl3两相稳定结构,热电材料/多层电极界面孔隙逐渐增多,Mg向多层电极中的扩散加剧,热电材料/多层电极的接触电阻由退火前的0.10 m?增加到773 K退火后的0.21m?。n型Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02热电材料/多层电极在773 K下退火不同时间的热稳定性研究表明:当退火时间达到27 h时,多层电极的第一Ni-Al合金层物相得到稳定结构,多层电极的第一Ni-Al合金层内部及热电材料/多层电极结合界面产生大量孔洞,这些孔洞分布于相界面处,Mg在多层电极的第一Ni-Al合金层中含量逐渐增大;接触电阻由退火前的0.12 m?增大到0.16 m?,其增幅为33%。低温Pb-Sn焊接可以成功组装n型Mg-Si-Sn/p型Cu2Se热电单偶。采用4点探针法对n型Mg-Si-Sn/p型Cu2Se热电单偶的电连接性能进行检测,得到用于热电装换效率测试的样品。该单偶的热电转换性能测试结果表明:在ΔT=410 K时,转化效率达到峰值6.33%;而在ΔT=477 K时,输出功率达到最大值264.39 mW。n型Mg-Si-Sn单臂与导流铜片焊接头在773 K下退火1 d、2 d和5 d热稳定性研究表明:Pb-Sn焊料在退火1 d后挥发,随着退火时间延长,焊接界面会紧密融合,Sn向焊接界面侧发生扩散。p型Cu2Se单臂与导流铜片焊接头在773 K下退火1 d和2 d热稳定性研究表明:随着退火时间延长,电极侧Ni和导流片Cu会向焊料层扩散,形成Ni-Pb-Sn-Cu合金,该合金在773 K下稳定存在,同时焊料层中产生大量孔洞,随后发展为缝隙,造成焊接界面的脱离。
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