【摘 要】
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随着科技的迅猛发展,大量的工业废水排放到环境中,对自然生态系统造成了严重的危害。与其他污染物不同,重金属是不可生物降解的,能够在环境中逐渐积累,因此过量的重金属会对人类健康带来巨大的危害。因此,处理污水中的重金属离子是人类健康和自然生态系统的当务之急。在已报道处理技术中,吸附法以其成本低,操作简便和去除效率高而被认为是最有效和经济的方法。多孔二氧化硅具有化学稳定性好、比表面积大、设计简单、可重复使
【基金项目】
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天津自然科学基金(No.15JCYBJC21000); 河北省高校科技研究项目(No.QN2016152);
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随着科技的迅猛发展,大量的工业废水排放到环境中,对自然生态系统造成了严重的危害。与其他污染物不同,重金属是不可生物降解的,能够在环境中逐渐积累,因此过量的重金属会对人类健康带来巨大的危害。因此,处理污水中的重金属离子是人类健康和自然生态系统的当务之急。在已报道处理技术中,吸附法以其成本低,操作简便和去除效率高而被认为是最有效和经济的方法。多孔二氧化硅具有化学稳定性好、比表面积大、设计简单、可重复使用等优点,广泛应用于重金属离子的吸附。本论文成功构筑了两种三维结构的多孔二氧化硅材料,并考察了其对重金属离子的吸附性能,主要研究内容如下:(1)以三甲基硅烷丙基丙烯酸酯(KH570)为交联剂,采用一锅法合成了具有三维球链结构的多孔二氧化硅(SCPS),然后采用3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTES)和乙二胺四乙酸(EDTA)对其进行接枝改性。研究发现,调节醇水比和KH570用量可以有效调控球形颗粒的尺寸和交联度。吸附实验结果表明,EDTA改性功能化的SCPS对水溶液中Cu(Ⅱ)具有很高的吸附能力,且吸附速度快,仅5分钟即可达到吸附平衡。准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型能很好地描述吸附过程,模型计算结果与吸附实验结果非常接近,Cu(Ⅱ)的最大吸附容量约为45.0 mg/g,高于近期报道的大多数二氧化硅基吸附剂。该吸附剂对Cu(Ⅱ)的吸附具有良好的选择性,并且可以通过简单的处理即可解吸再生恢复性能,五次循环后吸附能力无明显下降。此外,由热力学参数可知,Cu(Ⅱ)在EDTA-SCPS上的吸附是一个自发和放热过程。(2)以k-卡拉胶为碳模板,通过真空冷冻干燥和高温焙烧相结合的方法成功地制备了三维网状多级孔二氧化硅(RPS)。通过改变冷冻方式、k-卡拉胶和硅源的用量等参数可调控RPS的孔结构。在Pb(Ⅱ)吸附性能测试中,考察了接触时间、重金属离子的初始浓度、pH值等因素对吸附能力的影响。由吸附实验结果可知,溶液pH值是影响吸附能力的关键因素,RPS对Pb(Ⅱ)具有优异的吸附能力,归因于其多级孔结构的三维骨架空间具有更多的吸附接触位点。吸附实验数据可以很好地拟合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,而且吸附剂循环使用三次后,吸附性能无显著下降。
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