CsPbI2Br钙钛矿太阳能电池及其叠层器件制备工艺研究

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近年来,钙钛矿太阳能电池(PSCs)效率突飞猛进,从2009年的3.8%提升到最近的24.2%,被认为是下一代光伏技术最有力的竞争者。其中,稳定性和经济加工性的进一步提升是PSCs商业化进程中的研究热点。本论文以制备稳定低成本PSCs为出发点,选取相稳定性及热稳定性好的全无机CsPbI2Br钙钛矿作为光吸收材料,研究Pb(SCN)2添加剂对CsPbI2Br薄膜成膜质量以及光电性能的影响。在此基础上,将优化好的CsPbI2Br PSC作为底部子电池、真空蒸镀法和溶液反应法相结合所制备的MAPbI3 PSC作为顶部子电池,集成2端口(2T)全钙钛矿叠层串联电池。这种真空沉积策略有效规避了钙钛矿溶剂对底层钙钛矿的破坏作用,解决了叠层器件制备过程中的溶剂渗透的关键挑战。具体研究进展如下:(1)对CsPbI2Br前驱液中的Pb(SCN)2添加量进行优化,当Pb(SCN)2添加量为1.0%(摩尔比)时,在较低温度(150℃)下可以获得具有高结晶度、平整且均匀的CsPbI2Br薄膜,膜厚达到425 nm。一系列光/电化学表征技术测试表明,Pb(SCN)2的添加可以大大降低CsPbI2Br薄膜的陷阱密度,有效地抑制界面重组并促进CsPbI2Br PSC中的电荷传输。基于1.0%Pb(SCN)2的CsPbI2Br光吸收薄膜,两种平面结构PSCs(ITO/SnO2/CsPbI2Br/聚(3-己基噻吩)(P3HT)/Ag 和 ITO/Sn02/CsPbI2Br/碳)的光电转换效率分别达到12.22%和10.44%。这两种电池采用低成本且更为稳定的P3HT空穴传输材料或无空穴传输层的碳基结构显示出了潜在的工业应用价值。(2)结合真空蒸镀法和溶液反应法制备MAPbI3钙钛矿薄膜,采用C60为电子传输层构筑平面结构PSCs,优化电池制备工艺。结果表明,PbI2薄膜与MAI/IPA溶液反应时间为10 min,MAI/IPA溶液中DMF添加量为1.0%(体积比)时,其PSC的光电转换效率最高,为14.17%。一系列表征证实了 DMF的添加可以同时改善钙钛矿薄膜结晶度和表面形态,进而增强界面电荷传输,降低电子空穴的复合,导致最终光电性能的提升。最后,探索叠层器件的集成工艺,成功制备出结构为ITO/SnO2/CsPbI2Br/P3HT/MoO3/Cu/Ag/C60/MAPbI3/Spiro-OMeTAD/Ag 的2T全钙钛矿叠层电池,其开路电压达到1.82 V。
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