负载型氟与稀土共掺TiO2可见光催化性能的研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:linxiao13421
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本文选用苯酚溶液作为模拟废水。苯酚是一种优先污染物,有强烈辛辣气味,具有强腐蚀性,高毒性和生物累积性,影响人的肝、肾、肺及心血管系统,严重危害人类健康,广泛存在于石油化工、钢铁冶炼、塑料合成及制药行业排放的污水中。同其他苯系物类似,由于苯环结构的稳定性,苯酚的分解具有一定难度。本文选用绿色、经济的可见光催化氧化法处理苯酚废水,并重点探讨掺杂改性的二氧化钛催化剂的可见光活性。在前期工作的基础上,用溶胶凝胶法制备并优化了掺氟二氧化钛催化剂,结果表明,在氟掺杂量为100%,水与钛摩尔比为2:1,不添加其他酸源,载体为二氧化硅,煅烧温度为450℃条件下的催化剂活性最好,苯酚去除率达到62.73%。在F-TiO2/SiO2的基础上引入稀土金属钇,镧,铕,分别制备并优化得到Y-F共掺,La-F共掺,Eu-F共掺的二氧化钛,并对其进行了XRD,UV-vis,NH3-TPD表征。研究表明,可见光照射下,稀土与氟共掺二氧化钛催化降解苯酚的活性顺序为Y-F-TiO2/SiO2>La-F-TiO2/SiO2>Eu-F-TiO2/SiO2>F-TiO2/SiO2,Y-F共掺催化剂的催化活性相对最高,对苯酚去除速率最快,当钇掺杂量为0.05%,250℃低温煅烧4h时,钇-氟共掺TiO2的催化活性最好,在催化剂用量为1.0g,废水pH=5的反应条件下,苯酚去除率最高,光照40min达到96.07%,光照60min达到98.52%。表征结果表明,稀土的引入有效抑制了晶粒长大,250℃低温煅烧条件下稀土与氟共掺催化剂已经初步成晶,且催化剂表面酸性增强,催化剂的吸收光谱红移显著。通过研究F-TiO2/SiO2,Y-F-TiO2/SiO2,La-F-TiO2/SiO2,Eu-F-TiO2/SiO2催化剂的催化反应动力学得知,四种催化剂的反应体系均符合一级反应动力学模型,且Y-F共掺TiO2的反应速率常数最高。Y-F-TiO2/SiO2重复使用3次后,苯酚去除率仍可保持在85%以上。反应中用H2O2替代溴酸钾作为牺牲剂时,苯酚的去除效果稍有下降,但仍可达到90%以上,实际工程应用时,可以选择添加H2O2来提高催化反应效果。
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