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随着世界石油资源的日益短缺,天然气这一高效、清洁、储量可观的能源越来越受到人们的重视。甲烷是天然气的主要成分,资源丰富。二氧化碳是含碳化合物的最终氧化产物,主要来源于化石燃料的燃烧和排放。二者同为温室气体,又是丰富的碳资源。因此CH4和CO2化学合成的研究不仅关系到未来资源的配置,对环境保护也同样有重要意义。本文结合国家自然科学基金重点资助项目“高气压下强电场电离气体的方法及其应用研究”关于等离子体合成新物质的研究,在友好的常温常压、无催化剂的条件下,采用强电离放电对原料气体CH4和CO2等离子体合成进行研究。 利用强电离放电加速电子及激励气体分子的极端物理方法,在放电间隙内形成折合电场强度大于400Td,电子平均能量大于12eV,电子密度大于1015/cm3的强电场气体放电,高能电子通过与CH4和CO2发生非弹性碰撞,将气体激发、电离和离解成CH3、CH2、CH、H、CO、O、OH等活性粒子,这些活性粒子、自由基在等离子体反应单元内组合重排,生成合成气、气态烃、及含氧有机物(醇、酸等)新的物质。通过改变单位面积放电功率、放电频率、放电间隙等物理参数和气体的总流量、体积比、温度等工艺参数,考察其对甲烷二氧化碳等离子体合成反应的影响规律。实验采用气相色谱仪检测合成产物。甲烷的转化率达60%以上,二氧化碳和氮气的加入使甲烷的转化率有明显提高,甲烷与二氧化碳最佳进料比为3/1。甲烷体积为75%时,可得到H2/CO摩尔比为3的高质量的合成气,收集到的液体产物主要有醇、酸和水等。 实验采用自然界存在丰富的CH4和CO2作为原料气,在友好的常温常压反应条件下,不用任何催化剂,吸收剂将甲烷二氧化碳合成为气态烃、合成气和含氧有机物等有价值化工原料,这对开辟新的化工原料来源,减少温室气体排放,实现可持续发展战略具有重要的意义。