【摘 要】
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水和空气是人类赖以生存的资源,清洁水资源的减少和空气污染问题严重威胁人类生存,解决空气污染和水污染问题迫在眉睫。合理利用现代纳米科学技术的发展,开发出低成本、多功能、高活性的金属氧化物材料具有重要的环境意义。本论文以隐钾锰矿型Mn O2为研究对象,利用还原法和元素掺杂等结构改性技术,合成理化性质稳定、高活性的锰基环境纳米催化剂,实现含铅染料废水和甲醛污染空气的高效净化。具体工作和成果如下:（1）采
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水和空气是人类赖以生存的资源,清洁水资源的减少和空气污染问题严重威胁人类生存,解决空气污染和水污染问题迫在眉睫。合理利用现代纳米科学技术的发展,开发出低成本、多功能、高活性的金属氧化物材料具有重要的环境意义。本论文以隐钾锰矿型Mn O2为研究对象,利用还原法和元素掺杂等结构改性技术,合成理化性质稳定、高活性的锰基环境纳米催化剂,实现含铅染料废水和甲醛污染空气的高效净化。具体工作和成果如下:（1）采用简单的溶液氧化还原法,构建了一种双重功能隐钾锰矿型Mn O2（α-Mn O2）,用于消除黑臭水体中的染料和重金属污染。通过Na BH4热还原改性法,将硼掺杂至α-Mn O2晶格中,并改善其表面酸性位、锰离子活性和孔结构等表面性质。降解染料过程中,掺杂的硼被洗脱并原位形成的硼空位（Bv）,Bv可直接将溶解氧（DO）活化为~1O2、·OH和O2·-自由基,实现Rh B完全矿化。此外,Na BH4诱导的强酸性位点、游离Mn3+和大孔促进了Rh B的吸附去除。独特的表面性质与Bv使改性后的α-Mn O2比原始α-Mn O2具有更高的Rh B去除率。此外,改性后的α-Mn O2对Pb2+离子具有优异的去除能力,经Na BH4水溶液处理的负载Mn O2的Al2O3小球在去除染料和重金属方面也表现出良好的性能。（2）在环境条件下,通过连续的添加钾和铵对α-Mn O2结构连续改性,协同提高其室温甲醛氧化效率。对于调变α-Mn O2中K+含量,在中等K+（2.62 wt.%）水平下只能实现轻微的活性提高,更多的K+（＞3.07 wt.%）添加反而会抑制α-Mn O2的催化性能。在K+处理的基础上,通过NH4+处理可进一步提升甲醛的室温氧化活性,对于高K+含量的（＞3.07 wt.%）的样品,NH4+处理的提升作用更明显,性能最好的样品在甲醛浓度400mg/m~3和反应温度30℃下,甲醛去除率高达76%,且在苯共存（1400 mg/m~3）条件下,依旧可以去除66%的甲醛,具有良好的抗干扰能力。结合ATR、Raman、ESR、CO-TPR和O2-TPD等表征技术探究了K+和NH4+协同修饰增强α-Mn O2室温甲醛氧化性能的内在机制:N掺杂取代α-Mn O2结构中的晶格氧,并诱导晶格畸变,形成丰富的活性氧空位(OVs),OVs持续地将惰性O2转化为强氧化性的表面吸附氧并用于甲醛的氧化。最后,通过离子色谱和程序升温氧化对甲醛氧化反应后的催化剂表面物种进行综合研究,提出甲醛的氧化路径。
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