高放废物（HLW）中的次锕系核素毒性大、放射性强、半衰期长,其安全固化处理成为核废物治理的重点和难点,本论文采用氟磷灰石陶瓷固化模拟次锕系核素,并对其固化体的化学稳定性进行系统研究。以Ca F₂、Ca₂P₂O₇、Ca CO₃、Na₂CO₃、Sm₂O₃、Eu₂O₃和Gd₂O₃为原料,通过固相反应法合成固化基材纯氟磷灰石Ca₁₀（PO₄）₆F₂,采用热压烧结技术制备掺模拟次锕系核素氟磷灰石陶瓷固化体[Ca₈M₁Na₁（PO₄）₆F₂（M=Sm,Eu,Gd）],借助X射线衍射（XRD）、维氏硬度计（HV）、密度测试仪、场发射扫描电镜（FESEM）、能谱（EDS）、拉曼（Raman）光谱等分析测试手段,表征氟磷灰石陶瓷固化体的晶相组成、维氏硬度、体积密度、显微结构、化学元素组成及磷酸根基团,优化集成氟磷灰石陶瓷固化体的热压烧结工艺;基于ASTM C1220-10固化体浸出试验标准（原MCC-1）,评价氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性,并揭示氟磷灰石陶瓷固化体在模拟深地质处置环境中的核素浸出行为。本论文包括以下三个部分:（1）探索在大气环境和较低温度下实现固化基材纯氟磷灰石的可控合成。本论文研究发现,当反应原料在原有化学计量摩尔比的基础上额外添加46 wt%Ca F₂,并在煅烧前对反应原料进行压制,能够在900℃下保温4小时成功合成纯氟磷灰石。合成的纯氟磷灰石结晶良好、晶粒较均匀,晶粒尺寸为2-4微米,钙、磷、氧、氟等元素都均匀地分布在纯氟磷灰石中;纯氟磷灰石仅含有吸附水和磷酸根基团,未包含在大气环境中反应合成过程中易形成的羟基和碳酸根基团,说明氟离子的存在抑制了羟基和碳酸根基团形成。本论文合成纯氟磷灰石可能的机制是:反应原料压制和额外添加46 wt%Ca F₂的共同作用使得在煅烧温度900℃下反应原料之间形成一种“挥发-补偿”的平衡,该平衡能够确保合成出纯氟磷灰石。（2）探索掺模拟次锕系核素（Sm,Eu,Gd）氟磷灰石陶瓷固化体的热压烧结。研究发现,热压烧结制备掺模拟次锕系核素（Sm,Eu,Gd）氟磷灰石陶瓷固化体的优化烧结条件分别为1100℃保温2 h（Sm）、1150℃保温3 h（Eu）、1200℃保温2 h（Gd）,其相对密度分别达到99.46%（Sm）、99.23%（Eu）、99.58%（Gd）g·cm^-3,维氏硬度分别达到3.704（Sm）、3.92（Eu）、3.7913（Gd）GPa。（3）评价掺模拟次锕系核素（Sm,Eu,Gd）氟磷灰石陶瓷固化体的化学稳定性及其在THMC多因素耦合作用下的核素浸出行为。掺Sm氟磷灰石陶瓷固化体在浸出试验前后,氟磷灰石陶瓷固化体表面的晶相组成和磷酸根基团均未发现明显的改变;掺Eu、Gd氟磷灰石陶瓷固化体在p H=3溶液中浸泡后,表面生成含钙的独居石型晶体(Ca_0.16Eu_0.96PO_4.45、Ca_0.34Gd_1.19PO_4.37);浸出试验结果表明,氟磷灰石陶瓷固化体在中性和碱性浸出介质中具有优良的化学稳定性。模拟次锕系核素（Sm,Eu,Gd）的归一化浸出率分别低至¹0^-6（Sm）、¹0^-7（Eu）、¹0^-7（Gd）g·m^-2·d^-1,上述模拟次锕系核素归一化浸出率比硼硅酸盐玻璃固化体中核素归一化浸出率(¹0^-3 g·m^-2·d^-1)低3-4个数量级。本文采用的工艺技术简洁,烧结温度较低,固化体的致密度和纯度高、浸出率低、化学稳定性优良,有利于实现含磷高放废物的资源化利用及其固化处理的工程化应用。相关研究成果可为优化和制备高性能含磷次锕系高放废物陶瓷固化体提供理论依据和技术支持,为推进高放废物陶瓷固化的应用基础研究及其安全处置奠定基础。