【摘 要】
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氮氧化物（NOx）是大气中的主要气态污染物,对人类健康及环境有较大危害,NOx排放治理成为研究者们广泛关注的课题。氨选择催化还原法（NH3-SCR）被广泛应用于移动源尾气和固定源烟气中NOx的脱除。其中,针对固定源烟气中NOx脱除的商用钒基催化剂由于活性温窗狭窄、高温副反应严重、具有生物毒性等缺陷逐渐难以满足现有脱硝需求。Ce基金属氧化物催化剂由于其优异的储氧/释氧性能和氧化还原能力被认为有望替代
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氮氧化物（NOx）是大气中的主要气态污染物,对人类健康及环境有较大危害,NOx排放治理成为研究者们广泛关注的课题。氨选择催化还原法（NH3-SCR）被广泛应用于移动源尾气和固定源烟气中NOx的脱除。其中,针对固定源烟气中NOx脱除的商用钒基催化剂由于活性温窗狭窄、高温副反应严重、具有生物毒性等缺陷逐渐难以满足现有脱硝需求。Ce基金属氧化物催化剂由于其优异的储氧/释氧性能和氧化还原能力被认为有望替代传统V基催化剂。但由于Ce基催化剂易受SO2毒化失活从而限制了其进一步投入工业应用。基于上述研究背景,本论文从硫中毒催化剂再生方式的构建和提升CeTi催化剂抗硫性能两个角度出发展开研究,分别采用不同方法制备了Mo改性的CeTi催化剂,并对催化剂再生机制和抗硫中毒机制进行了初步探究。（1）以CeTi复合氧化物负载NH4HSO4（模拟SO2毒化催化剂）为研究对象,并向其中掺杂Mo作为改性组分,研究了硫毒化催化剂的再生过程与机制。与热再生相比,冷等离子体在再生毒化后催化剂的过程中显现出独特的优势。通过对再生后催化剂的物理化学性质表征及优化再生气氛,确认了冷等离子再生催化剂的优点:不仅能够保持催化剂物相结构的稳定,还可促进催化剂表面NH4HSO4的低温分解和硫物种的脱附。虽然冷等离子体再生后的催化剂NH3-SCR反应活性下降,但可通过纯O2气氛中焙烧的方式,实现对催化剂物理化学性质的重构和催化活性的再生。通过此研究,初步建立了催化剂“毒化-再生-重构”的基本构效关系,为硫中毒NH3-SCR脱硝催化剂的再生提供了可行性方案。（2）以提升CeTi催化剂抗硫性能为出发点,利用盐酸多巴胺碱性条件下的自聚合作用及其与钼酸根的络合作用有机结合,制备得到CeTi@Mo催化剂。通过一系列表征发现,Mo在CeTi催化剂表面高度分散,并且大部分的Mo嵌入CeTi催化剂晶格中,取代部分金属位点使物相结构变化。由于Mo与Ce之间的强相互作用,催化剂中Ce3+的比例提升,使改性后催化剂氧化还原性能大幅增强,从而增进了催化剂的低温活性和抗硫性能。通过原位漫反射红外实验对催化剂的抗硫机制进行了初步探究,结果表明CeTi@Mo-10Mo催化剂的优异抗硫性能可能得益于其更低的表面硫酸盐沉积速率,以及Mo与Ce的相互作用使得Ce物种较难与硫结合生成块状金属硫酸盐。
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