MOFs/PDMS混合基质膜的制备及气体分离性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:thinkcell
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与传统分离方法相比,膜分离技术具有高效、节能、占地空间小等特点。然而,目前商品化的分离膜材料主要为聚合物材料,通常不能同时具有优异的选择性与渗透性。即当选择性较高时,渗透性通常会有所减少,反之亦然。在聚合物膜中加入无机颗粒制备混合基质膜(MMMs),可以兼顾聚合物材料的易加工性和无机材料的高选择性。金属有机骨架(MOFs)具有独特的骨架网格型结构、高孔隙率和大的比表面积,因此本文主要研究MOFs/聚合物混合基质膜的制备,并将其用于CO2/N2分离和有机溶剂纳滤分离。HKUST-1和MIL-53原料易得,合成简单,且热稳定性和化学稳定性良好,因此,本文选择这两种MOFs为代表,与硅橡胶共混制备混合基质膜。此外,考虑到电镀废水中含有大量的铬离子,从合理利用资源的角度出发,本文将电镀废水模拟液粗分离后用于MIL-53的合成,结果表明在220℃,36h水热条件下可得到晶型良好、尺寸分布均匀的MIL-53颗粒,满足后续实验要求。在室温下,将两种MOFs与硅橡胶(PDMS)共混,以聚醚酰亚胺(PEI)或聚丙烯(PP)超滤膜为基膜,制备了复合膜。测试不同活化条件、含量、分离层涂覆次数的影响,研究出经活化后的MOFs分别以20wt.%和10wt.%加入铸膜液涂覆2-3次,制得的混合基质膜分离能力最优。由于MOFs的骨架型结构对气体分子容纳度的提高,其中含HKUST-1的混合基质膜对于CO2/N2、O2/N2的选择性提高到未添加改性颗粒的混合基质膜的1.3-1.4倍,同时,02通量增大到未改性前的1.23倍,C02通量增大到未改性前的130%;而含有MIL-53的混合基质膜对于C02/N2的选择性也为原膜的1.56倍。最后,本文研究了所制备混合基质膜用于耐溶剂纳滤的分离性能。以罗丹明B/异丙醇为分离体系,MIL-53在10wt.%的添加量下,罗丹明B截留率由改性前的86.5%上升到93.2%,膜在溶剂环境下8h运行测试中性能稳定,显示出耐溶剂能力。
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