Mn-Ce改性半焦吸附剂的制备及其联合脱除烟气中SO2和Hg0的研究

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煤炭作为我国的主要能源,用来燃烧发电是较为洁净的使用方式。煤炭中含有少量氮、硫和痕量的重金属,氮硫元素在燃烧之后转变为氮氧化物、二氧化硫,重金属都以各自稳定的状态存在于灰中或者烟气中。二氧化硫和汞蒸气都为大气污染物,对人类和动植物造成极大威胁。目前最成熟的烟气脱硫技术为湿法脱硫,但脱硫废水处理费用高,脱硫石膏量大难以处理,且设备投资也很昂贵,对于中小型企业很不实用。对单质汞主要是利用活性炭、活性焦等吸附剂进行脱除,该法对Hg0的脱除以物理吸附为主,吸附态的汞稳定性较差,容易造成二次污染。因此,开发一种对SO2和Hg0进行氧化吸附的氧化型吸附剂非常必要。本论文在实验室前期工作基础上,选用锰和铈两种金属组分作为活性组分,半焦为载体,利用超声辅助加压浸渍法制备Mn-Ce/SC双金属吸附剂,实现同时对SO2和Hg0氧化吸附脱除。采用固定床评价装置对制得吸附剂进行脱硫脱汞活性评价,利用BET、XRD、XPS和FTIR等方式对吸附剂的物化性能进行表征,并与其脱硫脱汞活性评价结果关联,获得其联合脱硫脱汞的机理,为后期研究提供指导。同时考察了吸附剂的制备条件与吸附剂使用环境的适应性。主要研究结论如下:(1)Mn-Ce/SC双金属吸附剂具有很高的脱硫脱汞活性,对模拟烟气(15%CO2、3%O2、3000 mg/m3 SO2、100μg/m3 Hg0、N2平衡)中SO2和Hg0的脱除效率分别达到100%和95%,完全满足现有国家标准要求的烟气排放要求。(2)Mn-Ce/SC双金属吸附剂的脱硫脱汞活性是由Mn、Ce两种金属组分提供,且两种金属同时负载制得的吸附剂活性更高。Mn-Ce/SC对SO2的吸附完全为化学吸附,SO2被吸附剂表面的MnOx和CeOy氧化成SO42-;对Hg0的吸附既有化学吸附也有物理吸附,其中化学吸附依赖吸附剂表面的MnOx和CeOy将其氧化为HgO。Mn有利于脱硫,Ce有利于脱汞。但是SO2和Hg0同时存在时,两者表现为竞争吸附,Hg0脱除能力受对SO2的脱除能力的影响。(3)Mn-Ce/SC双金属吸附剂的脱硫脱汞活性受烟气温度和组成影响较大。随烟气温度升高,吸附剂脱硫能力增加,脱汞能力减小;烟气中氧气浓度增加,有利于SO2和Hg0的脱除,但容易对吸附剂造成烧失;烟气中CO2和H2O对吸附剂脱硫脱汞没有影响;NOx会抑制SO2和Hg0的脱除,从而降低Mn-Ce/SC双金属吸附剂的吸附能力。
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