高量子效率掺镁含铕硅基氮氧化物荧光粉的制备

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利用聚合物先驱体转化法可以成功制备物化性能稳定、相结构简单的含铕硅基氮氧化物荧光粉,但其量子效率不佳,导致发光强度不够高。适量镁掺杂可以显著提高稀土掺杂碱土金属硅基氮氧化物以及铈掺杂硅基氮氧化物荧光粉的发光性能,但在聚合物先驱体转化法中掺镁对含铕硅基氮氧化物荧光粉的影响尚不清楚,因此有必要探索通过掺镁制备结构简单且具有高量子效率的含铕纯硅基氮氧化物荧光粉。本论文探讨采用聚合物先驱体转化法,以聚碳硅烷、乙酰丙酮铕和乙酰丙酮镁为原料来制备高量子效率的掺镁含铕硅基氮氧化物荧光粉。结合元素分析、XRD、SEM及荧光光谱,系统地探究了烧结方法、终烧温度和投料比对荧光粉的组成、相结构、形貌及荧光性能的影响,成功制备出具有高量子效率的掺镁含铕硅基氮氧化物荧光粉,并利用HRTEM、拉曼光谱、XPS等分析手段,研究了发光强度最优的未掺镁荧光粉和高量子效率的掺镁荧光粉的微观结构。结果发现,两步法烧结工艺较一步法烧结工艺可以减少荧光粉中的碳含量、纯化主相、减轻颗粒团聚现象并显著提高发光强度。终烧温度影响荧光粉的主相,终烧温度为1400℃的主相为Si2ON2,1650℃的主相为β-Si3N4。终烧温度为1400℃时,掺镁含铕荧光粉的发射波长随投料比的变化较小,在蓝光区域(420~475 nm)。终烧温度为1650 ℃时,随着铕投料量的增大,荧光粉的最强发射峰位由蓝光区域红移至黄光-橙光区域;当投料比Si:Eu为32:0.1和Si:Mg:Eu为31.3725:0.6275:0.1时,未掺镁和掺镁荧光粉的发光强度分别达到最强。结果发现,以两步法烧结工艺在1650 ℃的终烧温度下可得到发光强度最佳的未掺镁荧光粉(SiO0.069N1.560C0.013Eu0.0022)和高量子效率的掺镁荧光粉(SiO0.289N1.222C0.011Eu0.0012Mg0.012)。这两种荧光粉的激发波长均为340 nm,且都包含一个在430~440 nm的高能级主发射峰及一个在550 nm左右的低能级次发射峰,颗粒均为棒状和单晶结构;与未掺镁荧光粉相比,掺镁荧光粉的发光强度提高了 2.73倍,内量子效率由34.53%提高到93.81%,碳含量由3.0%降低至2.5%,二价铕的比例明显提高。
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