本论文采用密度泛函理论方法研究了几类过渡金属和稀土金属化合物的磁性及轨道属性。其主要内容如下：　　 研究了填充方钴矿REFe4Sb12(RE=La，Ce，Pr，Nd，Sm，Eu)的磁性机制。通过比较实验事实，本文认为稀土离子间的RKKY相互作用不足以决定这类材料的居里转变温度，因此提出并且证明了新的物理机制：在这类材料中，Fe4Sb12子系统本身形成一个铁磁背景；稀土离子和Fe离子之间的自旋反铁磁耦合抑制了铁磁背景中的磁涨落，从而使得这些材料具有了非零的磁转变温度；这类材料的磁转变温度的高低由稀土离子和Fe离子之间自旋反铁磁耦合的强弱及Fe自旋向上的3d态的占据情况决定。　　 研究了准一维材料Sr3NiIrO6的链内磁性耦合及自旋轨道耦合对体系费米能附近的电子态的影响。结果表明在以NiO6三棱镜和IrO6八面体共面为单元形成的准一维链的链内Ni与Ir之间是反铁磁耦合的。Ir5d电子的自旋轨道耦合与电子间关联作用联合在一起导致体系处于一种新绝缘态：自旋轨道耦合导致的Mott绝缘体态。　　 对于α-NaMnO2化合物，笔者发现：(1).在这种层状材料中，层间Mn离子的磁耦合很微弱，层内的磁耦合是具有阻挫特征的反铁磁相互作用，并且层内的磁交换作用表现出很强的空间各向异性；(2).较大的Jahn-Teller畸变稳定了Mn离子的高自旋状态和铁磁轨道序；(3).α-NaMnO2具有Mott-Hubbard和电荷转移绝缘体的混合特征。　　 DyVO3存在Jahn-Teller畸变和GdFeO3型畸变。本文提出了一种新的方法来模拟GdFeO3型畸变：从改变Dy4f电子间的关联参数来得到不同的Dy-O共价强度从而得到等价的不同程度的GdFeO3型畸变。计算结果表明，Jahn-Teller和GdFeO3型畸变在决定DyVO3的轨道序时都起到很重要的作用。对于P21/b结构的DyVO3，Jahn-Teller畸变对于实现G型轨道序有决定作用，GdFeO3型畸变则部分地抵消了Jahn-Teller畸变的作用；而在Pbnm结构中，GdFeO3型畸变与Jahn-Teller畸变协同作用导致体系出现C型轨道有序。