【摘 要】
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[目的]旨在合成新型贻贝仿生可聚合粘接单体并评价其对脱矿牙本质胶原的作用效果,为其应用于牙本质粘接奠定实验基础。[方法]以甲基丙烯酸羟乙酯为基础结构单元,引入赖氨酸仿肽型阳离子结构和邻苯二酚结构,合成可聚合贻贝仿生单体—赖氨酸阳离子、邻苯二酚功能化的甲基丙烯酸酯(catechol and lysine functionalized methacrylate,CLM),并通过1HNMR验证其分子结构
【基金项目】
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国家自然科学基金(81970972);
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[目的]旨在合成新型贻贝仿生可聚合粘接单体并评价其对脱矿牙本质胶原的作用效果,为其应用于牙本质粘接奠定实验基础。[方法]以甲基丙烯酸羟乙酯为基础结构单元,引入赖氨酸仿肽型阳离子结构和邻苯二酚结构,合成可聚合贻贝仿生单体—赖氨酸阳离子、邻苯二酚功能化的甲基丙烯酸酯(catechol and lysine functionalized methacrylate,CLM),并通过1HNMR验证其分子结构。通过计算机分子模拟预测及傅里叶红外光谱研究CLM与牙本质胶原的相互作用机制。分别使用1 mg/mLCLM、5mg/mL CLM、10 mg/mLCLM处理脱矿胶原,以2.5%戊二醛作为阳性对照,通过极限拉伸强度、热重分析、干重质量损失率、羟脯氨酸释放量、原位酶谱及游离酶活性检测探讨CLM对脱矿牙本质胶原理化性质及稳定性的影响。[结果]1HNMR证实所合成的CLM单体具有邻苯二酚官能团、赖氨酸基团以及甲基丙烯酸酯基团。计算机分子模拟预测CLM可通过氢键、阳离子-π键、迈克尔加成反应及范德华力与牙本质胶原纤维发生相互作用。傅里叶红外光谱结果证实CLM可以通过多种作用接枝到牙本质胶原分子上。与未处理的脱矿胶原相比,胶原经1mg/mLCLM、5mg/mL CLM、10mg/mLCLM以及2.5%戊二醛处理后,其极限拉伸强度显著提升(P<0.05)。CLM与戊二醛均可以提高脱矿胶原的热稳定性以及酶解稳定性,且10 mg/mLCLM效果最佳(P<0.05)。此外,CLM还可以显著抑制牙本质内源性胶原酶及游离胶原酶活性。[结论]本研究制备的CLM可以与脱矿牙本质胶原形成共价/非共价结合,发挥胶原交联的作用,从而提升脱矿牙本质胶原的机械强度、热稳定性及耐酶解性。同时CLM还具备胶原酶抑制作用。CLM可用于牙本质粘接界面胶原的化学改性,通过保护粘接界面的胶原成分来稳定粘接界面,可为提高牙本质粘接耐久性提供新思路。
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