【摘 要】
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超级电容器是一种新型的电荷储存器件,其功率密度高、充放电速度快、使用寿命长。当前的研究挑战集中于能量密度、循环稳定性、机械性能的提高。导电聚合物具有成本低、环境稳定性好、电荷储存能力高、电压窗口宽等优点,是一类很有前途的超级电容器电极材料。但是这类材料存在实际比容量低、掺杂水平有限、倍率性能和循环稳定性差等问题。基于此,我们利用醌类分子、共价有机骨架（COFs）材料掺杂导电聚合物来改善储能能力。具
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超级电容器是一种新型的电荷储存器件,其功率密度高、充放电速度快、使用寿命长。当前的研究挑战集中于能量密度、循环稳定性、机械性能的提高。导电聚合物具有成本低、环境稳定性好、电荷储存能力高、电压窗口宽等优点,是一类很有前途的超级电容器电极材料。但是这类材料存在实际比容量低、掺杂水平有限、倍率性能和循环稳定性差等问题。基于此,我们利用醌类分子、共价有机骨架（COFs）材料掺杂导电聚合物来改善储能能力。具体研究内容如下:（1）采用氮掺杂碳纳米管（CC@N-CNTs）的碳布作为导电基底,为导电聚合物提供优异的电子传输和离子扩散通道,而且氮原子在碳骨架的改性能够显著改变表面电子分布,进一步提高电子电导率。然后在3,4-乙烯二氧噻吩（EDOT）和蒽醌-2-磺酸钠（AQS）存在的条件下,通过恒电压聚合的方法得到AQS掺杂的PEDOT（N-CNTs@AQS-PEDOT）。通过优化单体/掺杂剂的摩尔比,N-CNTs@AQS-PEDOT表现出高达5635 S m-1的电导率（摩尔比为2:1）。当AQS作为氧化还原掺杂剂和电解质添加剂时,实现了羰基在聚合物基体和界面上的法拉第反应,使得PEDOT电极的比容量提升了三倍,从0.4 m Ah cm-2(92.0 m Ah g-1)到1.3 m Ah cm-2(293.3 m Ah g-1)。更重要的是,氧化还原掺杂剂和电解质添加剂赋予了PEDOT电极强大的循环稳定性和接近100%的库伦效率。在10000次恒电流充放电循环后,AQS掺杂的PEDOT电极在不含和含0.03 M AQS的1 M H2SO4电解质中的容量保留率分别为82.4%,173.5%,比PEDOT电极（70.0%,141.7%）高。与活性炭正极材料组装成不对称超级电容器的功率密度为19.8 m W cm-3时,最大体积能量密度为9.6 m Wh cm-3。（2）通过固相合成法在CC@N-CNTs基底上包覆共价有机骨架（COFs）材料,然后通过恒电压聚合法合成N-CNTs@COF@PANI电极。该电极在电流密度为1m A cm-2时,比电容值高达1133 m F cm-2.相较于N-CNTs@PANI电极(512 m F cm-2)和N-CNTs@COF电极(36 m F cm-2),电化学性能均得到了很大改善,表明COF和PANI起协同作用,提升了电化学储能性能。在20 m A cm-2的电流密度下进行10000次充放电循环后,比电容的值保持为初始值的81.1%,库仑效率也稳定在为100%左右。
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