VOCs低温燃烧催化剂的设计制备与研究

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近年来,由于我国在化工制药领域的快速发展,挥发性有机化合物(VOCs)的排放所引发的环境污染问题日益严峻,同时在VOCs中以甲苯和氯苯为代表的有机物去除难度大。有必要找到一种更有效的方法来处理VOCs。催化燃烧法是目前公认的一种行之有效的处理VOCs的方法。本论文制备了以Ce O2为基础的高效稳定的催化剂用于催化VOCs低温燃烧和负载型V2O5-Ti O2催化剂用于含氯VOCs的燃烧。同时研究了催化剂结构和其催化燃烧性能之间的关系,并对催化机理进行了研究。首先采用原位热解技术成功制备了CeMOF催化剂。与市售、煅烧、共沉淀制备的氧化铈相比,Ce MOF催化剂对甲苯燃烧具有良好的催化性能,特别是在高温区,在狭窄的温度范围内快速转化100%。考察了焙烧温度对催化性能的影响,与其他催化剂相比,500℃热解制得的CeMOF催化剂表现出最佳的催化性能,在GHSV=22500 h-1下甲苯转化率的T50和T90分别为189℃和206℃。主要是由于Ce MOF催化剂优异的氧化性、更多的表面活性氧。通过对Ce MOF500催化剂通过长时间的测试,其展现了良好的催化稳定性,同时对水蒸气(5 vol.%水)也有较好的耐受性。含氯挥发性有机化合物(ClVOCs)作为挥发性有机化合物的重要类型,广泛应用于除草剂、塑料和溶剂的生产。但它们也存在毒性高、稳定性高、抗生物降解能力强等缺点。以往研究发现单金属氧化物并不适用于ClVOCs的催化氧化。所以,第二节采用浸渍法制备了不同负载量和不同煅烧温度的V2O5-Ti O2催化剂,来用于氯苯的催化燃烧,研究了V2O5负载量和催化剂煅烧温度对催化剂催化活性的影响。结果表明当催化剂的V2O5的负载量为10%比其他负载量(1%,3%,5%,15%)具有更高的催化氧化活性。表征分析证明:由于催化剂载体和活性组分之间的协同作用,适当的负载量可以使协同作用更强,更加有利于提高催化剂的催化活性。通过研究发现在制备TiO2-V2O5催化剂时加入第三种金属氧化物可以提高其对氯苯、苯等VOCs的催化活性。第三节将Cu,Mn等氧化物与V2O5一起负载到Ti O2上来提高Ti O2-V2O5催化剂的催化活性。V和Cu氧化物之间的协同作用可以增加催化剂的酸性位,有利于VOCs的吸附,同时在这里也显示出与多组分浸渍制备的体系有关,因为掺杂导致了活性位的显著增加。因此,Cu氧化物和V氧化物通过浸渍法沉积在二氧化钛载体上制备的8%V2O5-4%Cu O-Ti O2催化剂,相较于Ti O2/V2O5催化剂更加有利于氯苯的催化氧化。通过实验验证了热解法制备CeMOF催化剂的可行性和相较于其他方法的优越性,以及负载型V2O5-Ti O2催化剂的在催化Cl VOCs催化燃烧时的高催化活性和良好的稳定性。同时研究了相关催化剂催化燃烧性能同其结构的关系,为制备高性能VOCs催化剂提供了理论依据和实验基础。
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