【摘 要】
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随着化石燃料的过度消耗,能源短缺和环境污染等问题日益严重。利用可再生清洁能源驱动的电催化反应将地球上丰富的可再生资源转化为不同类型的化学品,成为目前减少对化石燃料资源依赖的绿色可持续发展途径之一。5-羟甲基糠醛的电催化氧化（5-hydroxymethylfurfural oxidation reaction,HMFOR）和电化学还原二氧化碳（Carbon dioxide reduction rea
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随着化石燃料的过度消耗,能源短缺和环境污染等问题日益严重。利用可再生清洁能源驱动的电催化反应将地球上丰富的可再生资源转化为不同类型的化学品,成为目前减少对化石燃料资源依赖的绿色可持续发展途径之一。5-羟甲基糠醛的电催化氧化（5-hydroxymethylfurfural oxidation reaction,HMFOR）和电化学还原二氧化碳（Carbon dioxide reduction reaction,CO2RR）可以在温和条件下制备高附加值化学品,实现低碳绿色发展。然而,由于多种反应中间体的存在,导致HMFOR与CO2RR选择性差和效率低。因此,设计廉价且高效的HMFOR与CO2RR催化剂,对于缓解能源危机和促进可再生能源的利用有重要意义。本论文以自支撑双金属基电极材料为研究对象,设计并合成了镍钴双金属氮化物催化剂和铜基双金属催化剂,并将其应用到HMFOR和CO2RR反应中。主要研究内容如下:1.通过液相生长-刻蚀-煅烧的方法,制备了以泡沫镍为基底的镍钴双金属氮化物催化剂（Ni8Co2-N）,获得了优良的HMFOR性能。当电流密度为50 mA cm-2时,Ni8Co2-N所需电位仅为1.37 V相对于可逆氢电极（RHE）,2,5-呋喃二甲酸（FDCA）法拉第效率达到94.4%,FDCA产速为166.8μmol cm-2 h-1,优于大部分其他报道中的Ni Co基催化剂,且催化剂结构在经过连续六次电解后依然保持良好。这种优异的催化选择性和稳定性归功于Ni8Co2-N中Ni3N和Co3N的协同作用。Ni+和Co+之间的耦合促进了Ni2+和Co2+的形成,而这被认为是HMFOR的催化活性位点。此外,通过把Ni8Co2-N作为双功能催化剂,将HMFOR和析氢反应有效结合,成功实现了最大的能源利用效率。2.采用液相生长-煅烧-刻蚀的方法,制备了以泡沫铜为基底的铜基双金属催化剂（CuxO-Au）。通过控制HAuCl4浓度合成了Au负载量不同的CuxO-Au串联催化剂来提高CO2RR对C2产物的选择性和效率。通过对铜基底及CuxO进行CO2RR产物测定,排除了基底对催化剂性能研究的影响,同时初步确定了CuxO-Au的串联催化作用。实验发现Au负载质量分数为20%的CuxO-Au-0.25催化剂中CuxO和Au的协同作用最佳,具有较大的电流密度,且C2产物法拉第效率优于其他对比样,为CO2RR串联催化剂的设计和合成提供了一种新的思路。本论文实现了适用于HMFOR的高效催化剂和CO2RR的串联催化剂,同时讨论了催化反应机制,为设计廉价且高效的催化剂提供了重要的参考。
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