【摘 要】
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伴随着工业化的快速开展,人类面临着严峻的环境污染问题,其中水体污染是备受关注的热点,光催化技术作为绿色科学方案来应对层出不穷的新型有机物污染被认为是一种有效方式。铋基材料性质稳定并且带隙合适,但单组分不足以使得光生电子-空穴对有效分离,本文以构建铋基异质结使得光生载流子能得到有效分离与迁移,从而实现有机废水的高效光催化降解。采用XRD、XPS、TEM、SEM、DRS表征材料的物相组成、形貌特征、光
【基金项目】
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国家自然科学基金； 安徽省自然科学基金；
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伴随着工业化的快速开展,人类面临着严峻的环境污染问题,其中水体污染是备受关注的热点,光催化技术作为绿色科学方案来应对层出不穷的新型有机物污染被认为是一种有效方式。铋基材料性质稳定并且带隙合适,但单组分不足以使得光生电子-空穴对有效分离,本文以构建铋基异质结使得光生载流子能得到有效分离与迁移,从而实现有机废水的高效光催化降解。采用XRD、XPS、TEM、SEM、DRS表征材料的物相组成、形貌特征、光吸收能力等,使用构建的铋基异质结g-C3N4/Bi8（Cr O4）O11、Bi2O2CO3/Bi8（Cr O4）O11、BiOBr/g-C3N4降解抗生素诺氟沙星、环境类激素双酚A、有机染料亚甲基蓝等污染物并通过UV-vis或HPLC测试污染物浓度。通过光致发光、光电测试、载流子浓度、理论计算、捕获剂实验、电子顺磁共振实验等确定能带结构位置以及光生电荷的高效分离与迁移的光催化降解机理。1、首先自组装制备了g-C3N4/Bi8（Cr O4）O11异质结光催化剂。10%g-C3N4/Bi8（Cr O4）O11异质结对诺氟沙星（NOR）和双酚A（BPA）的降解率最高。10%g-C3N4/Bi8（Cr O4）O11对NOR的降解率分别是纯Bi8（Cr O4）O11和g-C3N4的1.38倍和2.33倍。此外,BPA在10%g-C3N4/Bi8（Cr O4）O11异质结上的降解率分别是纯Bi8（Cr O4）O11和g-C3N4的1.35倍和9.11倍。费米能级和载流子浓度的差异形成带有内建电场的相对p-n结,相对p-n结的形成促进了光生电子-空穴对的分离并减少了电荷载流子的复合,并通过光电流、电化学阻抗谱（EIS）、稳态荧光（PL）和时间分辨瞬态光致发光（TRPL）光谱等得到证实。原位X射线光电子能谱（in-situ XPS）、自由基俘获实验和电子顺磁共振（EPR）结果共同验证光生电荷的分离机理。2、原位生长法制备2D/1D Bi2O2CO3/Bi8（Cr O4）O11异质结,20%Bi2O2CO3/Bi8（Cr O4）O11异质结对亚甲基蓝（MB）和BPA的降解活性最高,光催化降解MB的动力学常数为2.161 h-1,分别是Bi8（Cr O4）O11和Bi2O2CO3的4.188和2.567倍。光催化降解BPA的动力学常数为3.945 h-1,分别是Bi8（Cr O4）O11和Bi2O2CO3的2.461和8.826倍。Bi2O2CO3/Bi8（Cr O4）O11异质结的内建电场和能带弯曲促进了光生电荷的分离迁移,克服了常规I型异质结光生电荷复合的缺点。PL、TRPL、自由基捕获实验以及EPR共同验证了Bi2O2CO3/Bi8（Cr O4）O11异质结的电子转移机制。通过LC-MS分析了MB和BPA的可能降解路径和降解中间产物。3、自组装合成2D/2D BiOBr/g-C3N4异质结,BiOBr/g-C3N4-0.03异质结对BPA的光催化降解效率分别是纯相BiOBr和g-C3N4的1.64和5.51倍,通过光致发光、光电化学、以及理论计算解释了光激发电荷分离转移机制。半导体之间的费米能级差异,导致内建电场方向为CN到BOB,这和p-n结中n→p的内建电场类似,所以BOB/CN异质结之间形成了相对p-n结。并通过LC-MS分析了诺氟沙星和双酚A的可能降解路径和中间产物。
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