【摘 要】
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在发动机冷启动过程中,尾气温度很低,远远达不到催化剂的起燃温度（＞200℃）,因此大部分的NOx直接排放到大气中。Pd/zeolite具有低温吸附、高温（达到下游催化剂起燃温度）脱附NOx的性能,被认为是最有可能解决冷启动NOx排放的技术。Pd/SSZ-13由于具有较好的水热稳定性,成为最近的研究热点。分子筛的晶粒尺寸对酸性位点分布的影响至关重要,直接影响着催化反应活性和材料热稳定性。本研究通过“
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在发动机冷启动过程中,尾气温度很低,远远达不到催化剂的起燃温度（＞200℃）,因此大部分的NOx直接排放到大气中。Pd/zeolite具有低温吸附、高温（达到下游催化剂起燃温度）脱附NOx的性能,被认为是最有可能解决冷启动NOx排放的技术。Pd/SSZ-13由于具有较好的水热稳定性,成为最近的研究热点。分子筛的晶粒尺寸对酸性位点分布的影响至关重要,直接影响着催化反应活性和材料热稳定性。本研究通过“晶种法”调控SSZ-13的晶粒尺寸,合成了晶粒尺寸为0.4μm、0.8μm和2.3μm的Pd/SSZ-13催化剂,研究了晶粒尺寸对低温NOx吸附/脱附性能的影响,通过XRD、SEM、H2-TPR和CO-TPR,对催化剂的晶体结构、形貌、Pd物种等进行了表征。结果表明,Pdn+离子在晶粒尺寸为0.4μm的SSZ-13上具有较好的分散性,表现出最高的NOx储存能力。水热老化能够促进Pd的再分散,提高了Pdn+物种的含量,晶粒尺寸为0.4μm的样品得到了最大的NOx储存能力的提升;通过NH3-TPD和二乙胺-TPD对负载前后催化剂的总酸量和外表面酸量进行了表征,研究发现外表面酸量随着晶粒尺寸的减小而增加,外表面存在较多的酸性位点有利于Pdn+离子的分散。对Pd/SSZ-13催化剂的低温NOx吸附动力学进行了研究,验证了准一级动力学模型、准二级动力学模型、内扩散动力学模型和Elovich动力学模型的适用性。动力学拟合结果表明,Pd/SSZ-13对NOx的低温吸附符合准二级动力学模型,不同样品NOx吸附活化能保持一致,表明Pd/SSZ-13催化剂的低温NOx吸附与晶粒尺寸无关。
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